第２７卷第１０期２００７年１０月
工业水处理
ＩｎｄｕｓｔｒｉａｌＷａｔｅｒＴｒｅａｔｍｅｎｔ
Ｖｏｌ．２７Ｎｏ．１０Ｏｃｔ．，２００７
Ｃｅ（Ⅲ）／ＵＶ体系光催化降解有机染料性能
张秀英，范长青，李淑艳
（河南师范大学化学与环境科学学院，河南新乡４５３００７）
［摘要］发展了一种以稀土元素Ｃｅ为光催化剂的新型高级氧化技术，研究了其在紫外光辐照条件下对罗丹明Ｂ模拟废水的光催化降解性能。考察了染料初始浓度、催化剂用量、溶液ｐＨ、共存阴离子等因素对Ｃｅ（Ⅲ）／ＵＶ体系光催在Ｃｅ（Ⅲ）浓度２．８×化降解性能的影响。结果表明：在实验条件下，Ｃｅ（Ⅲ）／ＵＶ体系能有效地催化降解罗丹明Ｂ。１０－４ｍｏｌ／Ｌ，光照１２０ｍｉｎ的条件下，３０μｍｏｌ／Ｌ的罗丹明Ｂ脱色率可达９４．７％，共存离子ＮＯ３－对该光催化过程有促进作用。
［关键词］罗丹明Ｂ；光催化降解；脱色率［中图分类号］Ｏ６１４．３３；Ｘ７９１
［文献标识码］Ａ
［文章编号］１００５－８２９Ｘ（２００７）１０－００３７－０５
ＰｈｏｔｏｃａｔａｌｙｔｉｃｄｅｇｒａｄａｔｉｏｎｏｆｏｒｇａｎｉｃｄｙｅｐｏｌｌｕｔａｎｔｂｙｔｈｅＣｅ（Ⅲ）／ＵＶｓｙｓｔｅｍ
ＺｈａｎｇＸｉｕｙｉｎｇ，ＦａｎＣｈａｎｇｑｉｎｇ，ＬｉＳｈｕｙａｎ
（ＣｏｌｌｅｇｅｏｆＣｈｅｍｉｓｔｒｙａｎｄＥｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔａｌＳｃｉｅｎｃｅ，ＨｅｎａｎＮｏｒｍａｌＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙ，Ｘｉｎｘｉａｎｇ４５３００７，Ｃｈｉｎａ）
Ａｂｓｔｒａｃｔ：Ａｎｅｗａｄｖａｎｃｅｄｏｘｉｄａｔｉｏｎｐｒｏｃｅｓｓｈａｓｂｅｅｎｄｅｖｅｌｏｐｅｄ．ＴｈｅｐｈｏｔｏｃａｔａｌｙｔｉｃｄｅｇｒａｄａｔｉｏｎｏｆｏｒｇａｎｉｃｄｙｅｐｏｌｌｕｔａｎｔＲｈＢａｓａｎｏｂｊｅｃｔｉｖｅｃｏｍｐｏｕｎｄｉｎａｑｕｅｏｕｓｓｏｌｕｔｉｏｎｕｎｄｅｒｕｌｔｒａｖｉｏｌｅｔｉｒｒａｄｉａｔｉｏｎｂｙＣｅ（Ⅲ）ａｓｔｈｅｃａｔａｌｙｓｔｈａｓｂｅｅｎｒｅｐｏｒｔｅｄ．Ｔｈｅｒｅｓｕｌｔｓｉｎｄｉｃａｔｅｔｈａｔｔｈｅｄｙｅｗａｓｔｅｗａｔｅｒｃｏｕｌｄｂｅｒａｐｉｄｌｙｄｅｇｒａｄｅｄｉｎｔｈｅｐｒｏｃｅｓｓ．ＶａｒｉｏｕｓｆａｃｔｏｒｓａｆｆｅｃｔｉｎｇｐｈｏｔｏｄｅｇｒａｄａｔｉｏｎｏｆＲｈＢｈａｖｅｂｅｅｎｓｔｕｄｉｅｄ．ＴｈｅｐｈｏｔｏｌｙｓｉｓｅｆｆｉｃｉｅｎｃｙｉｓｔｈｅｈｉｇｈｅｓｔｗｈｅｎｔｈｅｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｉｏｎｏｆＲｈＢｉｓ３０μｍｏｌ／ＬａｎｄｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｉｏｎｏｆＣｅ（Ⅲ）ｉｓ２．８×１０－４ｍｏｌ／Ｌａｆｔｅｒ１２０ｍｉｎ．Ｔｈｅｄｅｇｒａｄａｔｉｏｎｒａｔｅｏｆｔｈｅｄｙｅｉｓｕｐｔｏ９４．７％ｗｉｔｈｔｈｅｄｅｃｒｅａｓｉｎｇｏｆｐＨ；ｔｈｅｎｉｔｒａｔｅａｓｃｏ－ｅｘｉｓｔｅｄｎｅｇａｔｉｖｅｉｏｎｓｉｇｎｉｆｉｃａｎｔｌｙａｃｃｅｌｅｒａｔｅｓｔｈｅｄｅｇｒａｄａｔｉｏｎｐｒｏｃｅｓｓ．
Ｋｅｙｗｏｒｄｓ：ＲｈｏｄａｍｉｎｅＢ；ｐｈｏｔｏｃａｔａｌｙｔｉｃｄｅｇｒａｄａｔｉｏｎ；ｄｅｃｏｌｏｒｉｚａｔｉｏｎｒａｔｅ
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效果稳定等特点。
ｗａｓｔｅｗａｔｅｒｔｒｅａｔｍｅｎｔⅠ：ｏｘｉｄａｔｉｏｎｔｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓａｔａｍｂｉｅｎｔｃｏｎｄｉｔｉｏｎｓ［Ｊ］．ＡｄｖａｎｃｅｓｉｎＥｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔａｌＲｅｓｅａｒｃｈ，２００４，８（３－４）：５０１－５５１．［２］祁佩时，李欣，韩洪彬，等．复合式厌氧—好氧反应器处理制药废
水的试验研究［Ｊ］．哈尔滨工业大学学报，２００４，３６（１２）：１７２１－
３结论
（１）Ｆｅｎｔｏｎ氧化处理甲基多巴生产废水优化条
２＋
件是：ｐＨ为５．０，ｎ（Ｆｅ）∶ｎ（Ｈ２Ｏ２）＝１∶４，Ｈ２Ｏ２和绿矾的投加质量浓度分别是５．０ｇ／Ｌ和１０．２ｇ／Ｌ，反应时间为２．０ｈ。ＰＡＭ絮凝最佳条件是：ｐＨ为７．０，ＰＡＭ投加质量浓度为１６．７ｍｇ／Ｌ。经Ｆｅｎｔｏｎ氧化—ＰＡＭ絮凝工艺处理后，ＣＯＤＣｒ和色度去除率分别达到
１７２３．
［３］ＬｕＭ，ＬｉｎＣ，ＬｉａｏＣ，ｅｔａｌ．ＩｎｆｌｕｅｎｃｅｏｆｐＨｏｎｔｈｅｄｅｗａｔｅｒｉｎｇｏｆａｃｔｉ－
ｖａｔｅｄｓｌｕｄｇｅｂｙＦｅｎｔｏｎ’ｓｒｅａｇｅｎｔ［Ｊ］．ＷａｔｅｒＳｃｉｅｎｃｅａｎｄＴｅｃｈｎｏｌｏｇｙ，２００１，４４（１０）：３２７－３３２．
［４］罗刚，黄君礼，于克浩，等．Ｆｅ（ｐｈｅｎ）３２＋光度法研究Ｆｅｎｔｏｎ试剂
体系中ＨＯ・生成率的影响因素［Ｊ］．化学工程师，２００１（６）：２３－
７４％和９５％，Ｂ／Ｃ从０．１７上升到０．３８。
（２）废水经Ｆｅｎｔｏｎ氧化—ＰＡＭ絮凝处理后进入
２５．
［５］ＣａｓｅｒｏＩ，ＳｉｃｉｌｉａＤ，ＲｕｂｉｏＳ，ｅｔａｌ．Ｃｈｅｍｉｃａｌｄｅｇｒａｄａｔｉｏｎｏｆａｒｏｍａｔｉｃ
Ａ／Ｏ处理系统，进水ＣＯＤＣｒ在２８００～３４００ｍｇ／Ｌ，ＣＯＤＣｒ去除率７０％～８０％。
（３）整个串联运行结果表明，Ｆｅｎｔｏｎ氧化—ＰＡＭ
絮凝—Ａ／Ｏ处理工艺具有色度去除效果很好、有机物去除率高、处理效果稳定的特点，是一种合理、高效的处理甲基多巴生产废水的工艺。
［参考文献］
［１］ＧｏｇａｔｅＰＲ，ＰａｎｄｉｔＡＢ．
ａｍｉｎｅｓｂｙＦｅｎｔｏｎｒｅａｇｅｎｔ［Ｊ］．ＷａｔｅｒＲｅｓｅａｒｃｈ，１９９７，３１（８）：１９８５－１９９５．
［６］ＫｉｔｉｓＭ，ＡｄａｍｓＣＤ，ＤａｉｇｇｅｒＧＴ．ＴｈｅｅｆｆｅｃｔｓｏｆＦｅｎｔｏｎ’ｓｒｅａｇｅｎｔ
ｐｒｅｔｒｅａｔｍｅｎｔｏｎｔｈｅｂｉｏｄｅｇｒａｄａｂｉｌｉｔｙｏｆｎｏｎ－ｉｏｎｉｃｓｕｒｆａｃｔａｎｔｓ［Ｊ］．ＷａｔｅｒＲｅｓｅａｒｃｈ，１９９９，３３（１１）：２５６１－２５６８．
Ａｒｅｖｉｅｗｏｆｉｍｐｅｒａｔｉｖｅｔｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓｆｏｒ
［作者简介］汤优敏（１９８２—），２００６年毕业于浙江大学，硕士。电
话：０５７１－５６７３８９５０，Ｅ－ｍａｉｌ：ｙｏｕｍｉｎｔａｎｇ＠１２６．ｃｏｍ。
［收稿日期］２００７－０４－２４（修改稿）
３７
试验研究
高级氧化技术是在化学氧化法基础上发展而来的一种新的水处理技术，是近年来日益受人们重视的一种治理染料废水的新方法。目前在水处理领域中研究的高级氧化过程主要是以Ｈ２Ｏ２、Ｏ３和ＴｉＯ２等为主体的工艺过程，这些工艺不是制造成本偏高就是在工业化生产、储运等方面存在难题，由此制约了高级氧化技术大规模工业化的实施过程。而且现有的方法普遍光量子效率低、光能耗大、处理费用高，因而研究开发并生产低成本、高效的氧化剂
１￣３〕是高级氧化技术大规模工业化的基础〔。
工业水处理２００７－１０，２７（１０）
１．２实验方法
光催化降解罗丹明Ｂ的试验在ＳＧＹ－１型多功
能光化学反应仪中进行。该光化学反应仪为三层同心圆筒型玻璃容器，中间放置高压汞灯（主波长３６５
ｎｍ），灯外为石英冷阱，内通冷却水，石英冷阱与玻
璃外套之间为反应液。反应液温度控制在（３５±２）℃。实验时，于２５０ｍＬ罗丹明Ｂ溶液中加入Ｃｅ（ＮＯ３）３
作催化剂，搅拌均匀后转移至光化学反应仪中，开启磁力搅拌器，开启光源灯。待灯稳定后开始计时，每间隔３０ｍｉｎ取样６ｍＬ，于罗丹明Ｂ的最大吸收波长（λ由于罗丹明Ｂ的浓＝５５４ｎｍ）处测其吸光度Ａ。度与吸光度Ａ之间遵守朗伯－比耳定律，故此，用吸光度Ａ的变化来计算罗丹明Ｂ的降解率η。
η＝ｃ－ｃ×１００％＝Ａ－Ａ×１００％
０
稀土元素具有较高的氧化能和高电荷的大阳离子，能与氧、氮等电子供体形成强键，很容易获得和失去电子，促进化学反应，因而具有较高的催化
４〕
活性，几乎涉及所有的催化反应〔，并在废气和废水５〕处理中显示出优越的性能〔。有人研究发现稀土离
子作清除剂处理含氟、砷等有毒元素的水体时具有
６，７〕较高的吸附性及选择性〔，与Ｈ２Ｏ２配合可处理蒽醌８〕类染料废水〔。但利用稀土离子光催化氧化降解染
式中：Ａ０———光照前试液的吸光度；
——光照一定时间后试液的吸光度。Ａ—
料废水的研究尚未见文献报道。在稀土元素中铈最易氧化成四价，其四价水合离子可发生光化学反应而被还原为三价，其间活化水分子生成ＨＯ・，为其
９〕在高级氧化过程中的开发和应用提供了可能〔。笔
２结果与讨论
２．１光降解的影响因素
２．１．１染料初始浓度对光催化降解效果的影响
固定催化剂用量为３０ｍｇ，不同初始浓度的染料光催化降解结果见图１。
者以高压汞灯（３００Ｗ）为光源，探讨了罗丹明Ｂ水溶液体系的纯光化学反应与铈离子存在下的均相光催化反应情况。考察了染料初始浓度、溶液ｐＨ、催化剂用量、共存阴离子等因素对光催化反应过程的影响。同传统的Ｆｅｎｔｏｎ试剂法相比，该法既避免了像Ｆｅｎｔｏｎ法那样必需消耗大量的Ｈ２Ｏ２，又避免了
Ｆｅ２＋、Ｆｅ３＋参与中间产物的络合而形成深色产物，使色度进一步加深的现象。与非均相催化剂ＴｉＯ２相
比，铈离子可充分利用紫外光，同时无须复杂的制备、储存等工艺，成本较低。
图１
染料初始浓度对光催化降解效果的影响
１实验部分１．１试剂及仪器
仪器：７５２型分光光度计，上海精密仪器有限公司；ｐＨＳ－３Ｃ型数字式精密酸度计，上海大中分析仪器厂；３００Ｗ高压汞灯，上海亚明灯泡厂；可见光源为５００Ｗ氙灯，上海亚明灯泡厂。
试剂：硝酸亚铈，ＡＲ；罗丹明Ｂ染料，ＡＲ；其他试剂至少为ＡＲ级；水为去离子水。
用去离子水配制６ｇ／Ｌ罗丹明Ｂ废水水样，反应前稀释一定浓度后使用；Ｃｅ（ＮＯ３）３以固体直接加入；除非特殊说明，实验均未调节溶液的初始ｐＨ。
从图１可以看出，罗丹明Ｂ初始浓度越低，降解率越大，反应初始速率越小。而且反应开始后的前３０ｍｉｎ降解速率较反应后期大，这可能是由于溶解氧参与反应的结果。随着反应的进行，溶解氧逐渐被消耗，因而后期反应速率变慢。选择罗丹明Ｂ水溶液初始浓度为３．０×１０－５ｍｏｌ／Ｌ进行后续实验。
２．１．２催化剂投加量对光催化降解效果的影响其他条件不变，改变Ｃｅ（ＮＯ３）３的投加质量分别
为１０、２０、３０、４０、５０ｍｇ，染料浓度为３．０×１０－５ｍｏｌ／Ｌ，紫外光强度为３００Ｗ进行光催化降解实验，结果见图２。
３８
工业水处理２００７－１０，２７（１０）张秀英，等：Ｃｅ（Ⅲ）／ＵＶ体系光催化降解有机染料性能件下活性降低或无活性相比，铈离子催化剂具有处
１１〕
理高酸度废水的优势〔。
２．１．４共存阴离子对光催化降解效果的影响在固定Ｃｅ（Ⅲ）浓度为２．８×１０－４ｍｏｌ／Ｌ，罗丹明
Ｂ浓度为３．０×１０－５ｍｏｌ／Ｌ的条件下，调节溶液的初
始ｐＨ为４．３，分别以Ｃｅ（ＮＯ３）３、Ｃｅ２（ＳＯ４）３、ＣｅＣｌ３作催化剂，考察了共存阴离子对Ｃｅ（Ⅲ）光催化降解罗
图２
丹明Ｂ的影响，结果见图４。
Ｃｅ（ＮＯ３）３投加质量对光催化降解效果的影响
从图２可知，铈离子的活性较为显著。随着催
化剂投加质量的增加（１０～３０ｍｇ），罗丹明Ｂ的降解率增大，反应的初速度也随之增大。当投加质量为
３０～５０ｍｇ时，染料降解率均＞８０％。催化剂的最佳
投加质量为３０ｍｇ，光照１２０ｍｉｎ后，罗丹明Ｂ的降解率可达９４．７％。催化剂的投加质量超过３０ｍｇ后罗丹明Ｂ的降解率却逐渐降低。这是由于催化剂投加质量低时，随着催化剂投加量的增加，光催化活性中心增多，使降解率升高；但投加质量达到一定值后，随着催化剂投加量的增加，Ｃｅ（Ⅲ）又成为自由基清除剂，因而降解率下降
〔１０〕
图４共存阴离子对光催化效率的影响
由图４可知，共存阴离子催化活性依次为ＮＯ３－＞
。
ＳＯ４２－＞Ｃｌ－，ＮＯ３－的存在对罗丹明Ｂ的光催化降解有
协同促进的作用，这主要是因为在弱酸性条件下，一方面ＮＯ３－本身就是强氧化剂；另一方面，含ＮＯ３－的
１２〕水溶液在紫外光照射下也可产生自由基〔。
２．１．３ｐＨ对光催化降解效果的影响
Ｃｅ（ＮＯ３）３投加质量为３０ｍｇ，染料浓度为３．０×
１０－５ｍｏｌ／Ｌ，光照时间６０ｍｉｎ，以ＨＣｌＯ４和ＮａＯＨ溶液调节溶液的初始ｐＨ，不同初始ｐＨ条件下罗丹明Ｂ的降解情况见图３。
此外，比较Ｃｌ－和ＳＯ４２－对降解过程的影响可知，
Ｃｌ－的存在减缓了罗丹明Ｂ的脱除率，对罗丹明Ｂ的光催化降解表现出一定的抑制作用，这可能是Ｃｌ－参加了氧化还原反应。ＨＯ・／Ｈ２Ｏ的标准电极电位为２．８０Ｖ，而Ｃｌ２／Ｃｌ－的标准电极电位为１．３６Ｖ，因此溶液中的Ｃｌ－可以被ＨＯ・氧化，从而消耗部分ＨＯ・，减弱了光催化降解罗丹明Ｂ的能力。另外，溶液中的
１３〕
还具有清除作用〔・：ＨＯ・＋Ｃｌ－＋Ｈ＋→Ｃｌ－＋Ｃｌ－对ＨＯ
・无法对有机物进行氧化降解，从而起到Ｈ２Ｏ，使ＨＯ
抑制作用。因此，Ｃｌ－的存在降低了Ｃｅ（Ⅲ）／ＵＶ体系的氧化性能，使得罗丹明Ｂ的降解率下降。
图３ｐＨ对光催化降解效果的影响
２．２罗丹明Ｂ的降解
固定罗丹明Ｂ浓度为３．０×１０－５ｍｏｌ／Ｌ，在不同
由图３可知，ｐＨ分别为５．６、４．３、２．８、１．５时，脱色率依次为７７％、溶液的初始８８．９％、９５．１％、９７．６％。
体系及不同光照（紫外光／可见光）条件下，比较相同浓度的罗丹明Ｂ的均相光催化降解效果，结果如图５。
由图５可见，在可见光（氙灯）照射下几乎不发生罗丹明Ｂ的降解反应，表明溶解氧作为氧化剂催化氧化罗丹明Ｂ及罗丹明Ｂ直接可见光光解效率很低。而在ＵＶ照射下，在无Ｃｅ（Ⅲ）存在时，紫外光照射１２０ｍｉｎ后，罗丹明Ｂ有一定程度的降解，降解率大约为３９％。在Ｃｅ（Ⅲ）＋ＵＶ作用下，罗丹明Ｂ降解反应速度明显加
ｐＨ越小，脱色率越大。这可能与Ｃｅ（Ⅳ）／Ｃｅ（Ⅲ）的
氧化还原电位随ｐＨ的减小而增大有关，因为Ｃｅ（Ⅳ）的氧化性随ｐＨ的减小而增强，一方面可起
到非催化直接氧化降解染料的作用；另一方面又协同紫外光催化分解水分子，氧化水分子产生自由基。
〔９〕
当ｐＨ为中性及碱性时，Ｃｅ（Ⅳ）容易生成沉淀从而影响光催化活性。与一些非均相催化剂在强酸性条
３９
试验研究工业水处理２００７－１０，２７（１０）
明Ｂ模拟废水具有明显的催化降解效果，是一种新型的高级氧化技术催化剂。实验表明：（１）ＵＶ通过氧化还原Ｃｅ（Ⅲ）／Ｃｅ（Ⅳ）生成自由基降解有机污染物；（２）在高酸度、低浓度条件下反应速度更快，但相对于一定浓度的罗丹明Ｂ溶液，催化剂的量不能过高或太低，而是有一最佳分布值；（３）共存阴离子为
ＮＯ３－时对染料的光催化降解有显著的促进作用。
Ｃ（ＲｈＢ）＝０．３×１０－４ｍｏｌ／Ｌ；Ｃ（Ｃｅ３＋）＝０．３×１０－３ｍｏｌ／Ｌ
稀土应用于染色可以有效地起到增深、均染作用，节约染料和助剂，提高产品质量，减少环境污染，
１４￣１５〕为印染企业带来显著的经济和社会效益〔。随着
图５不同条件下罗丹明Ｂ
的光降解
快，在紫外光照１２０ｍｉｎ以后，罗丹明Ｂ水溶液脱色完全，表明Ｃｅ（Ⅲ）起到了催化的作用，Ｃｅ（Ⅲ）＋ＵＶ体系能有效地光催化降解罗丹明Ｂ。自由基抑制剂没食子酸（ＧＡ）存在时，Ｃｅ（Ⅲ）＋ＵＶ体系对罗丹明Ｂ的光催化降解受到抑制，说明反应过程主要为自由基机理。
稀土助染、助鞣技术在印染、革鞣行业的应用和推
１６〕广〔，开展稀土离子存在下的染料废水处理研究无
疑具有十分重要的意义。作为一种新的水处理高级氧化过程，均相ＵＶ／Ｃｅ（Ⅲ）体系具有光催化效率高、氧化能力极强等特点，但同时也存在着局限性，比如运行成本高、回收困难，反应完成后需要对铈离子进行固液分离，否则可能造成第二次污染等。如果能将铈离子固定化，而又不会使其失去活性，以上缺点就可以克服。由于铈离子具有直接活化水分子产生自由基的强大能力，选择开发合适的载体和固定方法，进一步开展固载铈离子的非均相氧化体系的研究是这方面工作的重点。
［参考文献］
［１］ＲｕｐｐｅｒｔＧ，ＢａｕｅｒＲ，ＨｅｉｓｌｅｒＧ．ＵＶ－Ｏ３，ＵＶ－Ｈ２Ｏ２，ＵＶ－ＴｉＯ２ａｎｄｔｈｅ
Ｃｅ３＋只有一个４ｆ电子，因此有两个基态能级：
２
Ｆ５／２和２Ｆ７／２，在紫外光区有较强的吸收。当Ｃｅ３＋受激
发后，发生４ｆ→５ｄ跃迁，又因５ｄ态电子易受外界
晶场的影响而不再是分立的能级，而是一种能带，很容易失去一个电子，在２５０ｎｍ附近被紫外光激发发生光氧化生成Ｃｅ４＋。而一方面Ｃｅ４＋本身为强氧化
剂，另一方面在３２０ｎｍ附近又存在着电荷迁移带而发生光还原，从而产生自由基，促进罗丹明Ｂ的催
９〕
化降解。其反应过程如下〔：
ｐｈｏｔｏ－Ｆｅｎｔｏｎｒｅａｃｔｉｏｎ—ｃｏｍｐａｒｉｓｏｎｏｆａｄｖａｎｃｅｄｏｘｉｄａｔｉｏｎｐｒｏｃｅｓｓｅｓｆｏｒｗａｓｔｅｗａｔｅｒｔｒｅａｔｍｅｎｔ［Ｊ］．Ｃｈｅｍｏｓｐｈｅｒｅ，１９９４，２８（８）：１４４７－１４５４．［２］ＡｎｄｒｅｏｚｚｉＲ，ＣａｐｒｉｏＶ，ＩｎｓｏｌａＡ，ｅｔａｌ．Ａｄｖａｎｃｅｄｏｘｉｄａｔｉｏｎｐｒｏｃｅｓｓｅｓ
（ＡＯＰ）ｆｏｒｗａｔｅｒｐｕｒｉｆｉｃａｔｉｏｎａｎｄｒｅｃｏｖｅｒｙ［Ｊ］．ＣａｔａｌｙｓｉｓＴｏｄａｙ，１９９９，
从图５曲线ｄ可以看出，加入自由基抑制剂
ＧＡ后罗丹明Ｂ仍有一定程度的降解，这说明罗丹明Ｂ的降解过程还伴有Ｃｅ（Ⅳ）的非催化氧化作用。
因为自由基抑制剂的加入虽然可以清除自由基，但并不能抑制上述反应的发生，而是有一定的促进作用，因而此时罗丹明Ｂ的降解过程主要是非催化降解。从Ｃｅ（Ⅲ）／ＵＶ的降解程度上看，非催化降解显然不是罗丹明Ｂ降解过程的主要因素。图５曲线ｂ显示，Ｃｅ（Ⅲ）／ＵＶ体系光催化降解罗丹明Ｂ的曲线图呈半弧形分布，这一方面是由于反应初期溶解氧的参与促进了降解速率；另一方面，随着罗丹明Ｂ逐渐降解为小分子化合物及溶解氧的耗尽，使得其进一步矿化所需消耗的自由基总量相应增多，因而反应速率后期变慢。
５３（１）：５１－５９．
［３］ＧｏｇａｔｅＰＲ，ＰａｎｄｉｔＡＢ．Ａｒｅｖｉｅｗｏｆｉｍｐｅｒａｔｉｖｅｔｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓｆｏｒｗａｓｔｅｗ
ａｔｅｒｔｒｅａｔｍｅｎｔⅠ：ｏｘｉｄａｔｉｏｎｔｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓａｔａｍｂｉｅｎｔｃｏｎｄｉｔｉｏｎｓ［Ｊ］．ＡｄｖａｎｃｅｓｉｎＥｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔａｌＲｅｓｅａｒｃｈ，２００４，８（３－４）：５０１－５５１．［４］郑子樵，李红英．稀土功能材料［Ｍ］．北京：化学工业出版社，
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［６］李晓云，宋宽秀，颜秀茹，等；稀土化合物在水体除氟技术中应用
研究的进展［Ｊ］．化学工业与工程，１９９９，１６（５）：２８６－２９１．［７］王锐，石伟勇，廖敏，等．稀土应用含砷废水处理的研究［Ｊ］．农业
环境保护，１９９９，１８（４）：１５９－１６１．
［８］刘德启，魏敏，张颖，等．稀土催化双氧水氧化耦合处理染料中间
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国稀土学报，１９９７，１５（２）：１５１－１５４．
［１１］ＧａｒｙＭＡ，ＬｏｗＫＣ，ＭａｔｔｈｅｗｓＲＷ．Ｅｆｆｅｃｔｓｏｆｃｏｍｍｏｎｉｎｏｒｇａｎｉｃ
３结论及展望
在ＵＶ照射条件下，Ｃｅ（Ⅲ）对水溶性染料罗丹
４０
第２７卷第１０期２００７年１０月
工业水处理
ＩｎｄｕｓｔｒｉａｌＷａｔｅｒＴｒｅａｔｍｅｎｔ
Ｖｏｌ．２７Ｎｏ．１０Ｏｃｔ．，２００７
ＰＡＣＴ工艺处理糠醛废水的研究
杨春维１，李金英２，郑艳芹１
（１．吉林师范大学环境工程学院，吉林四平１３６０００；２．吉林师范大学物理学院，吉林四平１３６０００）
［摘要］对ＰＡＣＴ工艺处理糠醛废水进行了研究，结果表明，在反应温度为２３℃、ｐＨ为６．８￣７．０的实验条件下，经水力停留时间２４ｈ，该工艺对ＣＯＤ的去除率为８８．３％，ＰＡＣＴ工艺对糠醛废水ｐＨ变化的缓冲能力较强。采用粒径
＜０．４２ｍｍ的活性炭，控制水力停留时间为１８ｈ，处理效果较好。
［关键词］粉末活性炭处理工艺；糠醛废水；废水处理［中图分类号］Ｘ７０３．１
［文献标识码］Ａ
［文章编号］１００５－８２９Ｘ（２００７）１０－００４１－０３
ＳｔｕｄｙｏｎＰＡＣＴｐｒｏｃｅｓｓｆｏｒｔｈｅｔｒｅａｔｍｅｎｔｏｆｆｕｒｆｕｒａｌｗａｓｔｅｗａｔｅｒ
ＹａｎｇＣｈｕｎｗｅｉ１，ＬｉＪｉｎｙｉｎｇ２，ＺｈｅｎｇＹａｎｑｉｎ１
（ｌ．ＣｏｌｌｅｇｅｏｆＥｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔａｌＥｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ，ＪｉｌｉｎＮｏｒｍａｌＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙ，Ｓｉｐｉｎｇ１３６０００，Ｃｈｉｎａ；
２．ＣｏｌｌｅｇｅｏｆＰｈｙｓｉｃｓ，ＪｉｌｉｎＮｏｒｍａｌＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙ，Ｓｉｐｉｎｇ１３６０００，Ｃｈｉｎａ）
Ａｂｓｔｒａｃｔ：Ｐｏｗｄｅｒｅｄａｃｔｉｖａｔｅｄｃａｒｂｏｎｔｒｅａｔｍｅｎｔ（ＰＡＣＴ）ｐｒｏｃｅｓｓｆｏｒｔｒｅａｔｉｎｇｆｕｒｆｕｒａｌｗａｓｔｅｗａｔｅｒｈａｓｂｅｅｎｓｔｕｄｉｅｄ．Ｉｔ’ｓｃｏｎｆｉｒｍｅｄｉｎｉｔｉａｌｌｙｔｈａｔＰＡＣＴｐｒｏｃｅｓｓｉｓｖｅｒｙｅｆｆｅｃｔｉｖｅｉｎｔｒｅａｔｉｎｇｔｈｅｆｕｒｆｕｒａｌｗａｓｔｅｗａｔｅｒ．ＴｈｅｒｅｓｕｌｔｓｓｈｏｗｔｈａｔＣＯＤｒｅｍｏｖａｌｒａｔｅｏｆＰＡＣＴｐｒｏｃｅｓｓｉｓ８８．３％ｗｈｅｎｔｈｅｅｘｐｅｒｉｍｅｎｔａｌｃｏｎｄｉｔｉｏｎｓａｒｅ：ｔｈｅｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅｉｓ２３℃，ｔｈｅｐＨｉｓｂｅｔｗｅｅｎ６．８ａｎｄ７．０（ＨＲＴｉｓ２４ｈ）．ＴｈｅＰＡＣＴｐｒｏｃｅｓｓｈａｓｓｔｒｏｎｇｅｒｂｕｆｆｅｒｃａｐａｃｉｔｙｅｆｆｅｃｔｏｎｔｈｅｐＨｃｈａｎｇｅｓｏｆｆｕｒｆｕｒａｌｗａｓｔｅｗａｔｅｒ．Ａｃｃｏｒｄｉｎｇｔｏｔｈｅｅｘｐｅｒｉｍｅｎｔａｌｒｅｓｕｌｔｓ，ｕｓｉｎｇＰＡＣＴｐｒｏｃｅｓｓｔｏｔｒｅａｔｆｕｒｆｕｒａｌｗａｓｔｅｗａｔｅｒ，ｔｈｅｔｒｅａｔｍｅｎｔｅｆｆｉｃｉｅｎｃｙｉｓｂｅｔｔｅｒｗｈｅｎｔｈｅｄｉａｍｅｔｅｒｏｆｐｏｗｄｅｒｅｄａｃｔｉｖａｔｅｄｃａｒｂｏｎｉｓｓｍａｌｌｅｒｔｈａｎ０．４２ｍｍａｎｄＨＲＴｉｓ１８ｈ．
Ｋｅｙｗｏｒｄｓ：ｐｏｗｄｅｒｅｄａｃｔｉｖａｔｅｄｃａｒｂｏｎｔｒｅａｔｍｅｎｔｐｒｏｃｅｓｓ；ｆｕｒｆｕｒａｌｗａｓｔｅｗａｔｅｒ；ｗａｓｔｅｗａｔｅｒｔｒｅａｔｍｅｎｔ
我国是玉米生产大国，利用玉米棒生产糠醛具有很大的优势。目前，我国约有５００家糠醛生产厂，年产１０００ｔ糠醛的生产厂产废水达２．１×１０４ｔ／ａ，其脂ＣＯＤ约为１０￣１５ｇ／Ｌ，废水中含有醇类、酮类、
糠醛为主。类、有机酸类等４０余种有机物，以醋酸、
１〕
由于对糠醛废水的综合治理相对困难〔，糠醛废水
目前糠醛废水的处理方法主要有３种：直接回
１〕
收法、加药沉淀吸附法和厌氧处理法〔这３种方法。
都有操作运行复杂、运行管理成本高等缺点。而在传统ＳＢＲ工艺基础上发展起来的粉末活性炭处理（ＰＡＣＴ）工艺不仅对有机污染物去除率高，而且还具有运行稳定可靠、供氧要求低、负荷适应性强、低温
２￣８〕处理和脱色效果好等优点〔笔者通过实验获得了。
已经成为制约该行业发展的瓶颈。
!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!
ａｎｉｏｎｓｏｎｒａｔｅｓｏｆｐｈｏｔｏｃａｔａｌｙｔｉｃｏｘｉｄａｔｉｏｎｏｆｏｒｇａｎｉｃｃａｒｂｏｎｏｖｅｒｉｌｌｕｍｉｎａｔｅｄｔｉｔａｎｉｕｍｄｉｏｘｉｄｅ［Ｊ］．Ｊ．Ｐｈｙｓ．Ｃｈｅｍ．，１９９０，９４（１７）：６８２０－６８２５．
［１２］ＫｏｔｚｉａｓＤ，ＰａｒｌａｒＨ，ＫｏｒｔｅＦ．Ｐｈｏｔｏｒｅａｋｔｉｖｉｔ) ｔＯｒｇａｎｉｓｃｈｅｒＣｈｅｍｉ－
通报，１９９５（５）：４８－５０．
［１５］张银平，吴金石．氯化稀土在分散染料高温高压染色中的应用
探讨［Ｊ］．丝绸技术，１９９５，３（１）：１９－２２．
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ｒｉｇｅｎＳｙｓｔｅｍｅｎｉｎＧｅｇｅｎｗａｒｔｖｏｎＮｉｔｒａｔｅｎｕｎｄＮｉ－ｋａｌｉｅｎｉｎＷ) β
ｔｒｉｔｅｎ［Ｊ］．Ｎａｔｕｒｗｉｓｓｅｎｓｃｈａｆｔｅｎ，１９８２，６９（５）：４４４－４４５．
［１３］ＬｕＭ，ＣｈｅｎＪ，ＣｈａｎｇＣ．Ｅｆｆｅｃｔｏｆｉｎｏｒｇａｎｉｃｉｏｎｓｏｎｔｈｅｏｘｉｄａｔｉｏｎｏｆ
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［１４］邵学广，赵贵文．稀土在染色中的应用及作用机理研究［Ｊ］．化学
［作者简介］张秀英（１９４８—），１９７４年毕业于复旦大学，教授，从事
稀有元素化学及水污染控制方面的研究工作。电话：
０３７３－３３２５６１１，Ｅ－ｍａｉｌ：ｚｈａｎｇｘｙｅｍａｉｌ＠１２６．ｃｏｍ。
［收稿日期］２００７－０５－２８（修改稿）
４１
第２７卷第１０期２００７年１０月
工业水处理
ＩｎｄｕｓｔｒｉａｌＷａｔｅｒＴｒｅａｔｍｅｎｔ
Ｖｏｌ．２７Ｎｏ．１０Ｏｃｔ．，２００７
Ｃｅ（Ⅲ）／ＵＶ体系光催化降解有机染料性能
张秀英，范长青，李淑艳
（河南师范大学化学与环境科学学院，河南新乡４５３００７）
［摘要］发展了一种以稀土元素Ｃｅ为光催化剂的新型高级氧化技术，研究了其在紫外光辐照条件下对罗丹明Ｂ模拟废水的光催化降解性能。考察了染料初始浓度、催化剂用量、溶液ｐＨ、共存阴离子等因素对Ｃｅ（Ⅲ）／ＵＶ体系光催在Ｃｅ（Ⅲ）浓度２．８×化降解性能的影响。结果表明：在实验条件下，Ｃｅ（Ⅲ）／ＵＶ体系能有效地催化降解罗丹明Ｂ。１０－４ｍｏｌ／Ｌ，光照１２０ｍｉｎ的条件下，３０μｍｏｌ／Ｌ的罗丹明Ｂ脱色率可达９４．７％，共存离子ＮＯ３－对该光催化过程有促进作用。
［关键词］罗丹明Ｂ；光催化降解；脱色率［中图分类号］Ｏ６１４．３３；Ｘ７９１
［文献标识码］Ａ
［文章编号］１００５－８２９Ｘ（２００７）１０－００３７－０５
ＰｈｏｔｏｃａｔａｌｙｔｉｃｄｅｇｒａｄａｔｉｏｎｏｆｏｒｇａｎｉｃｄｙｅｐｏｌｌｕｔａｎｔｂｙｔｈｅＣｅ（Ⅲ）／ＵＶｓｙｓｔｅｍ
ＺｈａｎｇＸｉｕｙｉｎｇ，ＦａｎＣｈａｎｇｑｉｎｇ，ＬｉＳｈｕｙａｎ
（ＣｏｌｌｅｇｅｏｆＣｈｅｍｉｓｔｒｙａｎｄＥｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔａｌＳｃｉｅｎｃｅ，ＨｅｎａｎＮｏｒｍａｌＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙ，Ｘｉｎｘｉａｎｇ４５３００７，Ｃｈｉｎａ）
Ａｂｓｔｒａｃｔ：Ａｎｅｗａｄｖａｎｃｅｄｏｘｉｄａｔｉｏｎｐｒｏｃｅｓｓｈａｓｂｅｅｎｄｅｖｅｌｏｐｅｄ．ＴｈｅｐｈｏｔｏｃａｔａｌｙｔｉｃｄｅｇｒａｄａｔｉｏｎｏｆｏｒｇａｎｉｃｄｙｅｐｏｌｌｕｔａｎｔＲｈＢａｓａｎｏｂｊｅｃｔｉｖｅｃｏｍｐｏｕｎｄｉｎａｑｕｅｏｕｓｓｏｌｕｔｉｏｎｕｎｄｅｒｕｌｔｒａｖｉｏｌｅｔｉｒｒａｄｉａｔｉｏｎｂｙＣｅ（Ⅲ）ａｓｔｈｅｃａｔａｌｙｓｔｈａｓｂｅｅｎｒｅｐｏｒｔｅｄ．Ｔｈｅｒｅｓｕｌｔｓｉｎｄｉｃａｔｅｔｈａｔｔｈｅｄｙｅｗａｓｔｅｗａｔｅｒｃｏｕｌｄｂｅｒａｐｉｄｌｙｄｅｇｒａｄｅｄｉｎｔｈｅｐｒｏｃｅｓｓ．ＶａｒｉｏｕｓｆａｃｔｏｒｓａｆｆｅｃｔｉｎｇｐｈｏｔｏｄｅｇｒａｄａｔｉｏｎｏｆＲｈＢｈａｖｅｂｅｅｎｓｔｕｄｉｅｄ．ＴｈｅｐｈｏｔｏｌｙｓｉｓｅｆｆｉｃｉｅｎｃｙｉｓｔｈｅｈｉｇｈｅｓｔｗｈｅｎｔｈｅｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｉｏｎｏｆＲｈＢｉｓ３０μｍｏｌ／ＬａｎｄｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｉｏｎｏｆＣｅ（Ⅲ）ｉｓ２．８×１０－４ｍｏｌ／Ｌａｆｔｅｒ１２０ｍｉｎ．Ｔｈｅｄｅｇｒａｄａｔｉｏｎｒａｔｅｏｆｔｈｅｄｙｅｉｓｕｐｔｏ９４．７％ｗｉｔｈｔｈｅｄｅｃｒｅａｓｉｎｇｏｆｐＨ；ｔｈｅｎｉｔｒａｔｅａｓｃｏ－ｅｘｉｓｔｅｄｎｅｇａｔｉｖｅｉｏｎｓｉｇｎｉｆｉｃａｎｔｌｙａｃｃｅｌｅｒａｔｅｓｔｈｅｄｅｇｒａｄａｔｉｏｎｐｒｏｃｅｓｓ．
Ｋｅｙｗｏｒｄｓ：ＲｈｏｄａｍｉｎｅＢ；ｐｈｏｔｏｃａｔａｌｙｔｉｃｄｅｇｒａｄａｔｉｏｎ；ｄｅｃｏｌｏｒｉｚａｔｉｏｎｒａｔｅ
!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!
效果稳定等特点。
ｗａｓｔｅｗａｔｅｒｔｒｅａｔｍｅｎｔⅠ：ｏｘｉｄａｔｉｏｎｔｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓａｔａｍｂｉｅｎｔｃｏｎｄｉｔｉｏｎｓ［Ｊ］．ＡｄｖａｎｃｅｓｉｎＥｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔａｌＲｅｓｅａｒｃｈ，２００４，８（３－４）：５０１－５５１．［２］祁佩时，李欣，韩洪彬，等．复合式厌氧—好氧反应器处理制药废
水的试验研究［Ｊ］．哈尔滨工业大学学报，２００４，３６（１２）：１７２１－
３结论
（１）Ｆｅｎｔｏｎ氧化处理甲基多巴生产废水优化条
２＋
件是：ｐＨ为５．０，ｎ（Ｆｅ）∶ｎ（Ｈ２Ｏ２）＝１∶４，Ｈ２Ｏ２和绿矾的投加质量浓度分别是５．０ｇ／Ｌ和１０．２ｇ／Ｌ，反应时间为２．０ｈ。ＰＡＭ絮凝最佳条件是：ｐＨ为７．０，ＰＡＭ投加质量浓度为１６．７ｍｇ／Ｌ。经Ｆｅｎｔｏｎ氧化—ＰＡＭ絮凝工艺处理后，ＣＯＤＣｒ和色度去除率分别达到
１７２３．
［３］ＬｕＭ，ＬｉｎＣ，ＬｉａｏＣ，ｅｔａｌ．ＩｎｆｌｕｅｎｃｅｏｆｐＨｏｎｔｈｅｄｅｗａｔｅｒｉｎｇｏｆａｃｔｉ－
ｖａｔｅｄｓｌｕｄｇｅｂｙＦｅｎｔｏｎ’ｓｒｅａｇｅｎｔ［Ｊ］．ＷａｔｅｒＳｃｉｅｎｃｅａｎｄＴｅｃｈｎｏｌｏｇｙ，２００１，４４（１０）：３２７－３３２．
［４］罗刚，黄君礼，于克浩，等．Ｆｅ（ｐｈｅｎ）３２＋光度法研究Ｆｅｎｔｏｎ试剂
体系中ＨＯ・生成率的影响因素［Ｊ］．化学工程师，２００１（６）：２３－
７４％和９５％，Ｂ／Ｃ从０．１７上升到０．３８。
（２）废水经Ｆｅｎｔｏｎ氧化—ＰＡＭ絮凝处理后进入
２５．
［５］ＣａｓｅｒｏＩ，ＳｉｃｉｌｉａＤ，ＲｕｂｉｏＳ，ｅｔａｌ．Ｃｈｅｍｉｃａｌｄｅｇｒａｄａｔｉｏｎｏｆａｒｏｍａｔｉｃ
Ａ／Ｏ处理系统，进水ＣＯＤＣｒ在２８００～３４００ｍｇ／Ｌ，ＣＯＤＣｒ去除率７０％～８０％。
（３）整个串联运行结果表明，Ｆｅｎｔｏｎ氧化—ＰＡＭ
絮凝—Ａ／Ｏ处理工艺具有色度去除效果很好、有机物去除率高、处理效果稳定的特点，是一种合理、高效的处理甲基多巴生产废水的工艺。
［参考文献］
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ａｍｉｎｅｓｂｙＦｅｎｔｏｎｒｅａｇｅｎｔ［Ｊ］．ＷａｔｅｒＲｅｓｅａｒｃｈ，１９９７，３１（８）：１９８５－１９９５．
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ｐｒｅｔｒｅａｔｍｅｎｔｏｎｔｈｅｂｉｏｄｅｇｒａｄａｂｉｌｉｔｙｏｆｎｏｎ－ｉｏｎｉｃｓｕｒｆａｃｔａｎｔｓ［Ｊ］．ＷａｔｅｒＲｅｓｅａｒｃｈ，１９９９，３３（１１）：２５６１－２５６８．
Ａｒｅｖｉｅｗｏｆｉｍｐｅｒａｔｉｖｅｔｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓｆｏｒ
［作者简介］汤优敏（１９８２—），２００６年毕业于浙江大学，硕士。电
话：０５７１－５６７３８９５０，Ｅ－ｍａｉｌ：ｙｏｕｍｉｎｔａｎｇ＠１２６．ｃｏｍ。
［收稿日期］２００７－０４－２４（修改稿）
３７
试验研究
高级氧化技术是在化学氧化法基础上发展而来的一种新的水处理技术，是近年来日益受人们重视的一种治理染料废水的新方法。目前在水处理领域中研究的高级氧化过程主要是以Ｈ２Ｏ２、Ｏ３和ＴｉＯ２等为主体的工艺过程，这些工艺不是制造成本偏高就是在工业化生产、储运等方面存在难题，由此制约了高级氧化技术大规模工业化的实施过程。而且现有的方法普遍光量子效率低、光能耗大、处理费用高，因而研究开发并生产低成本、高效的氧化剂
１￣３〕是高级氧化技术大规模工业化的基础〔。
工业水处理２００７－１０，２７（１０）
１．２实验方法
光催化降解罗丹明Ｂ的试验在ＳＧＹ－１型多功
能光化学反应仪中进行。该光化学反应仪为三层同心圆筒型玻璃容器，中间放置高压汞灯（主波长３６５
ｎｍ），灯外为石英冷阱，内通冷却水，石英冷阱与玻
璃外套之间为反应液。反应液温度控制在（３５±２）℃。实验时，于２５０ｍＬ罗丹明Ｂ溶液中加入Ｃｅ（ＮＯ３）３
作催化剂，搅拌均匀后转移至光化学反应仪中，开启磁力搅拌器，开启光源灯。待灯稳定后开始计时，每间隔３０ｍｉｎ取样６ｍＬ，于罗丹明Ｂ的最大吸收波长（λ由于罗丹明Ｂ的浓＝５５４ｎｍ）处测其吸光度Ａ。度与吸光度Ａ之间遵守朗伯－比耳定律，故此，用吸光度Ａ的变化来计算罗丹明Ｂ的降解率η。
η＝ｃ－ｃ×１００％＝Ａ－Ａ×１００％
０
稀土元素具有较高的氧化能和高电荷的大阳离子，能与氧、氮等电子供体形成强键，很容易获得和失去电子，促进化学反应，因而具有较高的催化
４〕
活性，几乎涉及所有的催化反应〔，并在废气和废水５〕处理中显示出优越的性能〔。有人研究发现稀土离
子作清除剂处理含氟、砷等有毒元素的水体时具有
６，７〕较高的吸附性及选择性〔，与Ｈ２Ｏ２配合可处理蒽醌８〕类染料废水〔。但利用稀土离子光催化氧化降解染
式中：Ａ０———光照前试液的吸光度；
——光照一定时间后试液的吸光度。Ａ—
料废水的研究尚未见文献报道。在稀土元素中铈最易氧化成四价，其四价水合离子可发生光化学反应而被还原为三价，其间活化水分子生成ＨＯ・，为其
９〕在高级氧化过程中的开发和应用提供了可能〔。笔
２结果与讨论
２．１光降解的影响因素
２．１．１染料初始浓度对光催化降解效果的影响
固定催化剂用量为３０ｍｇ，不同初始浓度的染料光催化降解结果见图１。
者以高压汞灯（３００Ｗ）为光源，探讨了罗丹明Ｂ水溶液体系的纯光化学反应与铈离子存在下的均相光催化反应情况。考察了染料初始浓度、溶液ｐＨ、催化剂用量、共存阴离子等因素对光催化反应过程的影响。同传统的Ｆｅｎｔｏｎ试剂法相比，该法既避免了像Ｆｅｎｔｏｎ法那样必需消耗大量的Ｈ２Ｏ２，又避免了
Ｆｅ２＋、Ｆｅ３＋参与中间产物的络合而形成深色产物，使色度进一步加深的现象。与非均相催化剂ＴｉＯ２相
比，铈离子可充分利用紫外光，同时无须复杂的制备、储存等工艺，成本较低。
图１
染料初始浓度对光催化降解效果的影响
１实验部分１．１试剂及仪器
仪器：７５２型分光光度计，上海精密仪器有限公司；ｐＨＳ－３Ｃ型数字式精密酸度计，上海大中分析仪器厂；３００Ｗ高压汞灯，上海亚明灯泡厂；可见光源为５００Ｗ氙灯，上海亚明灯泡厂。
试剂：硝酸亚铈，ＡＲ；罗丹明Ｂ染料，ＡＲ；其他试剂至少为ＡＲ级；水为去离子水。
用去离子水配制６ｇ／Ｌ罗丹明Ｂ废水水样，反应前稀释一定浓度后使用；Ｃｅ（ＮＯ３）３以固体直接加入；除非特殊说明，实验均未调节溶液的初始ｐＨ。
从图１可以看出，罗丹明Ｂ初始浓度越低，降解率越大，反应初始速率越小。而且反应开始后的前３０ｍｉｎ降解速率较反应后期大，这可能是由于溶解氧参与反应的结果。随着反应的进行，溶解氧逐渐被消耗，因而后期反应速率变慢。选择罗丹明Ｂ水溶液初始浓度为３．０×１０－５ｍｏｌ／Ｌ进行后续实验。
２．１．２催化剂投加量对光催化降解效果的影响其他条件不变，改变Ｃｅ（ＮＯ３）３的投加质量分别
为１０、２０、３０、４０、５０ｍｇ，染料浓度为３．０×１０－５ｍｏｌ／Ｌ，紫外光强度为３００Ｗ进行光催化降解实验，结果见图２。
３８
工业水处理２００７－１０，２７（１０）张秀英，等：Ｃｅ（Ⅲ）／ＵＶ体系光催化降解有机染料性能件下活性降低或无活性相比，铈离子催化剂具有处
１１〕
理高酸度废水的优势〔。
２．１．４共存阴离子对光催化降解效果的影响在固定Ｃｅ（Ⅲ）浓度为２．８×１０－４ｍｏｌ／Ｌ，罗丹明
Ｂ浓度为３．０×１０－５ｍｏｌ／Ｌ的条件下，调节溶液的初
始ｐＨ为４．３，分别以Ｃｅ（ＮＯ３）３、Ｃｅ２（ＳＯ４）３、ＣｅＣｌ３作催化剂，考察了共存阴离子对Ｃｅ（Ⅲ）光催化降解罗
图２
丹明Ｂ的影响，结果见图４。
Ｃｅ（ＮＯ３）３投加质量对光催化降解效果的影响
从图２可知，铈离子的活性较为显著。随着催
化剂投加质量的增加（１０～３０ｍｇ），罗丹明Ｂ的降解率增大，反应的初速度也随之增大。当投加质量为
３０～５０ｍｇ时，染料降解率均＞８０％。催化剂的最佳
投加质量为３０ｍｇ，光照１２０ｍｉｎ后，罗丹明Ｂ的降解率可达９４．７％。催化剂的投加质量超过３０ｍｇ后罗丹明Ｂ的降解率却逐渐降低。这是由于催化剂投加质量低时，随着催化剂投加量的增加，光催化活性中心增多，使降解率升高；但投加质量达到一定值后，随着催化剂投加量的增加，Ｃｅ（Ⅲ）又成为自由基清除剂，因而降解率下降
〔１０〕
图４共存阴离子对光催化效率的影响
由图４可知，共存阴离子催化活性依次为ＮＯ３－＞
。
ＳＯ４２－＞Ｃｌ－，ＮＯ３－的存在对罗丹明Ｂ的光催化降解有
协同促进的作用，这主要是因为在弱酸性条件下，一方面ＮＯ３－本身就是强氧化剂；另一方面，含ＮＯ３－的
１２〕水溶液在紫外光照射下也可产生自由基〔。
２．１．３ｐＨ对光催化降解效果的影响
Ｃｅ（ＮＯ３）３投加质量为３０ｍｇ，染料浓度为３．０×
１０－５ｍｏｌ／Ｌ，光照时间６０ｍｉｎ，以ＨＣｌＯ４和ＮａＯＨ溶液调节溶液的初始ｐＨ，不同初始ｐＨ条件下罗丹明Ｂ的降解情况见图３。
此外，比较Ｃｌ－和ＳＯ４２－对降解过程的影响可知，
Ｃｌ－的存在减缓了罗丹明Ｂ的脱除率，对罗丹明Ｂ的光催化降解表现出一定的抑制作用，这可能是Ｃｌ－参加了氧化还原反应。ＨＯ・／Ｈ２Ｏ的标准电极电位为２．８０Ｖ，而Ｃｌ２／Ｃｌ－的标准电极电位为１．３６Ｖ，因此溶液中的Ｃｌ－可以被ＨＯ・氧化，从而消耗部分ＨＯ・，减弱了光催化降解罗丹明Ｂ的能力。另外，溶液中的
１３〕
还具有清除作用〔・：ＨＯ・＋Ｃｌ－＋Ｈ＋→Ｃｌ－＋Ｃｌ－对ＨＯ
・无法对有机物进行氧化降解，从而起到Ｈ２Ｏ，使ＨＯ
抑制作用。因此，Ｃｌ－的存在降低了Ｃｅ（Ⅲ）／ＵＶ体系的氧化性能，使得罗丹明Ｂ的降解率下降。
图３ｐＨ对光催化降解效果的影响
２．２罗丹明Ｂ的降解
固定罗丹明Ｂ浓度为３．０×１０－５ｍｏｌ／Ｌ，在不同
由图３可知，ｐＨ分别为５．６、４．３、２．８、１．５时，脱色率依次为７７％、溶液的初始８８．９％、９５．１％、９７．６％。
体系及不同光照（紫外光／可见光）条件下，比较相同浓度的罗丹明Ｂ的均相光催化降解效果，结果如图５。
由图５可见，在可见光（氙灯）照射下几乎不发生罗丹明Ｂ的降解反应，表明溶解氧作为氧化剂催化氧化罗丹明Ｂ及罗丹明Ｂ直接可见光光解效率很低。而在ＵＶ照射下，在无Ｃｅ（Ⅲ）存在时，紫外光照射１２０ｍｉｎ后，罗丹明Ｂ有一定程度的降解，降解率大约为３９％。在Ｃｅ（Ⅲ）＋ＵＶ作用下，罗丹明Ｂ降解反应速度明显加
ｐＨ越小，脱色率越大。这可能与Ｃｅ（Ⅳ）／Ｃｅ（Ⅲ）的
氧化还原电位随ｐＨ的减小而增大有关，因为Ｃｅ（Ⅳ）的氧化性随ｐＨ的减小而增强，一方面可起
到非催化直接氧化降解染料的作用；另一方面又协同紫外光催化分解水分子，氧化水分子产生自由基。
〔９〕
当ｐＨ为中性及碱性时，Ｃｅ（Ⅳ）容易生成沉淀从而影响光催化活性。与一些非均相催化剂在强酸性条
３９
试验研究工业水处理２００７－１０，２７（１０）
明Ｂ模拟废水具有明显的催化降解效果，是一种新型的高级氧化技术催化剂。实验表明：（１）ＵＶ通过氧化还原Ｃｅ（Ⅲ）／Ｃｅ（Ⅳ）生成自由基降解有机污染物；（２）在高酸度、低浓度条件下反应速度更快，但相对于一定浓度的罗丹明Ｂ溶液，催化剂的量不能过高或太低，而是有一最佳分布值；（３）共存阴离子为
ＮＯ３－时对染料的光催化降解有显著的促进作用。
Ｃ（ＲｈＢ）＝０．３×１０－４ｍｏｌ／Ｌ；Ｃ（Ｃｅ３＋）＝０．３×１０－３ｍｏｌ／Ｌ
稀土应用于染色可以有效地起到增深、均染作用，节约染料和助剂，提高产品质量，减少环境污染，
１４￣１５〕为印染企业带来显著的经济和社会效益〔。随着
图５不同条件下罗丹明Ｂ
的光降解
快，在紫外光照１２０ｍｉｎ以后，罗丹明Ｂ水溶液脱色完全，表明Ｃｅ（Ⅲ）起到了催化的作用，Ｃｅ（Ⅲ）＋ＵＶ体系能有效地光催化降解罗丹明Ｂ。自由基抑制剂没食子酸（ＧＡ）存在时，Ｃｅ（Ⅲ）＋ＵＶ体系对罗丹明Ｂ的光催化降解受到抑制，说明反应过程主要为自由基机理。
稀土助染、助鞣技术在印染、革鞣行业的应用和推
１６〕广〔，开展稀土离子存在下的染料废水处理研究无
疑具有十分重要的意义。作为一种新的水处理高级氧化过程，均相ＵＶ／Ｃｅ（Ⅲ）体系具有光催化效率高、氧化能力极强等特点，但同时也存在着局限性，比如运行成本高、回收困难，反应完成后需要对铈离子进行固液分离，否则可能造成第二次污染等。如果能将铈离子固定化，而又不会使其失去活性，以上缺点就可以克服。由于铈离子具有直接活化水分子产生自由基的强大能力，选择开发合适的载体和固定方法，进一步开展固载铈离子的非均相氧化体系的研究是这方面工作的重点。
［参考文献］
［１］ＲｕｐｐｅｒｔＧ，ＢａｕｅｒＲ，ＨｅｉｓｌｅｒＧ．ＵＶ－Ｏ３，ＵＶ－Ｈ２Ｏ２，ＵＶ－ＴｉＯ２ａｎｄｔｈｅ
Ｃｅ３＋只有一个４ｆ电子，因此有两个基态能级：
２
Ｆ５／２和２Ｆ７／２，在紫外光区有较强的吸收。当Ｃｅ３＋受激
发后，发生４ｆ→５ｄ跃迁，又因５ｄ态电子易受外界
晶场的影响而不再是分立的能级，而是一种能带，很容易失去一个电子，在２５０ｎｍ附近被紫外光激发发生光氧化生成Ｃｅ４＋。而一方面Ｃｅ４＋本身为强氧化
剂，另一方面在３２０ｎｍ附近又存在着电荷迁移带而发生光还原，从而产生自由基，促进罗丹明Ｂ的催
９〕
化降解。其反应过程如下〔：
ｐｈｏｔｏ－Ｆｅｎｔｏｎｒｅａｃｔｉｏｎ—ｃｏｍｐａｒｉｓｏｎｏｆａｄｖａｎｃｅｄｏｘｉｄａｔｉｏｎｐｒｏｃｅｓｓｅｓｆｏｒｗａｓｔｅｗａｔｅｒｔｒｅａｔｍｅｎｔ［Ｊ］．Ｃｈｅｍｏｓｐｈｅｒｅ，１９９４，２８（８）：１４４７－１４５４．［２］ＡｎｄｒｅｏｚｚｉＲ，ＣａｐｒｉｏＶ，ＩｎｓｏｌａＡ，ｅｔａｌ．Ａｄｖａｎｃｅｄｏｘｉｄａｔｉｏｎｐｒｏｃｅｓｓｅｓ
（ＡＯＰ）ｆｏｒｗａｔｅｒｐｕｒｉｆｉｃａｔｉｏｎａｎｄｒｅｃｏｖｅｒｙ［Ｊ］．ＣａｔａｌｙｓｉｓＴｏｄａｙ，１９９９，
从图５曲线ｄ可以看出，加入自由基抑制剂
ＧＡ后罗丹明Ｂ仍有一定程度的降解，这说明罗丹明Ｂ的降解过程还伴有Ｃｅ（Ⅳ）的非催化氧化作用。
因为自由基抑制剂的加入虽然可以清除自由基，但并不能抑制上述反应的发生，而是有一定的促进作用，因而此时罗丹明Ｂ的降解过程主要是非催化降解。从Ｃｅ（Ⅲ）／ＵＶ的降解程度上看，非催化降解显然不是罗丹明Ｂ降解过程的主要因素。图５曲线ｂ显示，Ｃｅ（Ⅲ）／ＵＶ体系光催化降解罗丹明Ｂ的曲线图呈半弧形分布，这一方面是由于反应初期溶解氧的参与促进了降解速率；另一方面，随着罗丹明Ｂ逐渐降解为小分子化合物及溶解氧的耗尽，使得其进一步矿化所需消耗的自由基总量相应增多，因而反应速率后期变慢。
５３（１）：５１－５９．
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３结论及展望
在ＵＶ照射条件下，Ｃｅ（Ⅲ）对水溶性染料罗丹
４０
第２７卷第１０期２００７年１０月
工业水处理
ＩｎｄｕｓｔｒｉａｌＷａｔｅｒＴｒｅａｔｍｅｎｔ
Ｖｏｌ．２７Ｎｏ．１０Ｏｃｔ．，２００７
ＰＡＣＴ工艺处理糠醛废水的研究
杨春维１，李金英２，郑艳芹１
（１．吉林师范大学环境工程学院，吉林四平１３６０００；２．吉林师范大学物理学院，吉林四平１３６０００）
［摘要］对ＰＡＣＴ工艺处理糠醛废水进行了研究，结果表明，在反应温度为２３℃、ｐＨ为６．８￣７．０的实验条件下，经水力停留时间２４ｈ，该工艺对ＣＯＤ的去除率为８８．３％，ＰＡＣＴ工艺对糠醛废水ｐＨ变化的缓冲能力较强。采用粒径
＜０．４２ｍｍ的活性炭，控制水力停留时间为１８ｈ，处理效果较好。
［关键词］粉末活性炭处理工艺；糠醛废水；废水处理［中图分类号］Ｘ７０３．１
［文献标识码］Ａ
［文章编号］１００５－８２９Ｘ（２００７）１０－００４１－０３
ＳｔｕｄｙｏｎＰＡＣＴｐｒｏｃｅｓｓｆｏｒｔｈｅｔｒｅａｔｍｅｎｔｏｆｆｕｒｆｕｒａｌｗａｓｔｅｗａｔｅｒ
ＹａｎｇＣｈｕｎｗｅｉ１，ＬｉＪｉｎｙｉｎｇ２，ＺｈｅｎｇＹａｎｑｉｎ１
（ｌ．ＣｏｌｌｅｇｅｏｆＥｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔａｌＥｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ，ＪｉｌｉｎＮｏｒｍａｌＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙ，Ｓｉｐｉｎｇ１３６０００，Ｃｈｉｎａ；
２．ＣｏｌｌｅｇｅｏｆＰｈｙｓｉｃｓ，ＪｉｌｉｎＮｏｒｍａｌＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙ，Ｓｉｐｉｎｇ１３６０００，Ｃｈｉｎａ）
Ａｂｓｔｒａｃｔ：Ｐｏｗｄｅｒｅｄａｃｔｉｖａｔｅｄｃａｒｂｏｎｔｒｅａｔｍｅｎｔ（ＰＡＣＴ）ｐｒｏｃｅｓｓｆｏｒｔｒｅａｔｉｎｇｆｕｒｆｕｒａｌｗａｓｔｅｗａｔｅｒｈａｓｂｅｅｎｓｔｕｄｉｅｄ．Ｉｔ’ｓｃｏｎｆｉｒｍｅｄｉｎｉｔｉａｌｌｙｔｈａｔＰＡＣＴｐｒｏｃｅｓｓｉｓｖｅｒｙｅｆｆｅｃｔｉｖｅｉｎｔｒｅａｔｉｎｇｔｈｅｆｕｒｆｕｒａｌｗａｓｔｅｗａｔｅｒ．ＴｈｅｒｅｓｕｌｔｓｓｈｏｗｔｈａｔＣＯＤｒｅｍｏｖａｌｒａｔｅｏｆＰＡＣＴｐｒｏｃｅｓｓｉｓ８８．３％ｗｈｅｎｔｈｅｅｘｐｅｒｉｍｅｎｔａｌｃｏｎｄｉｔｉｏｎｓａｒｅ：ｔｈｅｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅｉｓ２３℃，ｔｈｅｐＨｉｓｂｅｔｗｅｅｎ６．８ａｎｄ７．０（ＨＲＴｉｓ２４ｈ）．ＴｈｅＰＡＣＴｐｒｏｃｅｓｓｈａｓｓｔｒｏｎｇｅｒｂｕｆｆｅｒｃａｐａｃｉｔｙｅｆｆｅｃｔｏｎｔｈｅｐＨｃｈａｎｇｅｓｏｆｆｕｒｆｕｒａｌｗａｓｔｅｗａｔｅｒ．Ａｃｃｏｒｄｉｎｇｔｏｔｈｅｅｘｐｅｒｉｍｅｎｔａｌｒｅｓｕｌｔｓ，ｕｓｉｎｇＰＡＣＴｐｒｏｃｅｓｓｔｏｔｒｅａｔｆｕｒｆｕｒａｌｗａｓｔｅｗａｔｅｒ，ｔｈｅｔｒｅａｔｍｅｎｔｅｆｆｉｃｉｅｎｃｙｉｓｂｅｔｔｅｒｗｈｅｎｔｈｅｄｉａｍｅｔｅｒｏｆｐｏｗｄｅｒｅｄａｃｔｉｖａｔｅｄｃａｒｂｏｎｉｓｓｍａｌｌｅｒｔｈａｎ０．４２ｍｍａｎｄＨＲＴｉｓ１８ｈ．
Ｋｅｙｗｏｒｄｓ：ｐｏｗｄｅｒｅｄａｃｔｉｖａｔｅｄｃａｒｂｏｎｔｒｅａｔｍｅｎｔｐｒｏｃｅｓｓ；ｆｕｒｆｕｒａｌｗａｓｔｅｗａｔｅｒ；ｗａｓｔｅｗａｔｅｒｔｒｅａｔｍｅｎｔ
我国是玉米生产大国，利用玉米棒生产糠醛具有很大的优势。目前，我国约有５００家糠醛生产厂，年产１０００ｔ糠醛的生产厂产废水达２．１×１０４ｔ／ａ，其脂ＣＯＤ约为１０￣１５ｇ／Ｌ，废水中含有醇类、酮类、
糠醛为主。类、有机酸类等４０余种有机物，以醋酸、
１〕
由于对糠醛废水的综合治理相对困难〔，糠醛废水
目前糠醛废水的处理方法主要有３种：直接回
１〕
收法、加药沉淀吸附法和厌氧处理法〔这３种方法。
都有操作运行复杂、运行管理成本高等缺点。而在传统ＳＢＲ工艺基础上发展起来的粉末活性炭处理（ＰＡＣＴ）工艺不仅对有机污染物去除率高，而且还具有运行稳定可靠、供氧要求低、负荷适应性强、低温
２￣８〕处理和脱色效果好等优点〔笔者通过实验获得了。
已经成为制约该行业发展的瓶颈。
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ａｎｉｏｎｓｏｎｒａｔｅｓｏｆｐｈｏｔｏｃａｔａｌｙｔｉｃｏｘｉｄａｔｉｏｎｏｆｏｒｇａｎｉｃｃａｒｂｏｎｏｖｅｒｉｌｌｕｍｉｎａｔｅｄｔｉｔａｎｉｕｍｄｉｏｘｉｄｅ［Ｊ］．Ｊ．Ｐｈｙｓ．Ｃｈｅｍ．，１９９０，９４（１７）：６８２０－６８２５．
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［作者简介］张秀英（１９４８—），１９７４年毕业于复旦大学，教授，从事
稀有元素化学及水污染控制方面的研究工作。电话：
０３７３－３３２５６１１，Ｅ－ｍａｉｌ：ｚｈａｎｇｘｙｅｍａｉｌ＠１２６．ｃｏｍ。
［收稿日期］２００７－０５－２８（修改稿）
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