碳纳米管复合材料的研究进展

专论・综述

合成橡胶工业，２０１０—０５—１５，３３（３）：２３８—２４３

ＣＨＩＮＡ

ＳＹＮＴＨＥＴＩＣ

ＲＵＢＢＥＲ

ＩＮＤＵＳＴＲＹ

聚氨Ｎ／碳纳米管复合材料的研究进展

谢

然，赵子明，党晓誉

（上海交通大学化学化工学院，上海２００２４０）

摘要：综述了溶剂型聚氨酯／碳纳米管复合材料的制备方法，以及物理机械性能、电磁性能、生物相容性、耐热性和耐磨性等性能，简要介绍了水性聚氨酯／碳纳米管复合材料的制备及其性能，并提出了聚氨酯／碳纳米管复合材料的研究方向。

关键词：聚氨酯；碳纳米管；复合材料；制备；性能；综述

中图分类号：ＴＱ３２３．８

文献标识码：Ａ

文章编号：１０００—１２５５（２０１０）０３—０２３８—０６

聚氨酯（ＰＵ）材料是一类以多异氰酸酯与多元醇反应制得的共聚物，具有高弹性、高弹性模量、良好的挠曲性以及耐磨、耐候、耐油脂、耐溶剂等优良性能，且产品形态多样，成型工艺简便，广泛应用于机电、船舶、车辆、航空、轻工、纺织、土木建筑等领域。根据制备时所用分散介质的不同，可分为溶剂型和水性ＰＵ两大类，水性ＰＵ较溶剂型ＰＵ应用成本低，具有无毒、无污染、易施工、不燃烧、强附着、耐溶剂、耐腐蚀等优良特点，显示出广阔的市场前景，并有逐步取代溶剂型ＰＵ的趋势。但由于水性ＰＵ材料的强度不够高，耐水、耐热、抗静电性能较差，同时水性ＰＵ还存在着总固物质量分数低、干燥时间长、与基材结合力差等缺陷，从而限制了水性ＰＵ的应用范围。因此，如何通过改性来提高ＰＵ综合性能已引起人们的广泛关注。通常使用蒙脱土类层状硅酸盐、碳酸钙、二氧化硅等无机填料以及有机硅、环氧树脂、丙烯酸酯、淀粉，植物油等改善ＰＵ的性能，但由于改性剂的添加量较多，对ＰＵ的综合性能影响较大，且不能赋予ＰＵ材料声、光、电、磁、热等方面的功能，具有一定的局限性。

随着纳米技术的不断发展，利用碳纳米管（ＣＮＴｓ）制备聚合物／纳米复合材料逐渐成为近年的研究热点之一。ＣＮＴｓ…是由单层或多层六角网状石墨烯卷瞌而成的具有螺旋周期管状结构的纳米级材料，根据石墨烯的片层数可分为单壁碳纳米管（ＳＷＮＴｓ）和多壁碳纳米管（ＭＷＮＴｓ）。ＣＮＴｓ因具有突出的综合力学性能，兼具金属材料的导电导热性、陶瓷材料的耐热耐蚀性、纺织纤维的柔软可编性及高分子材料的易加工性旧１，在聚

合物复合材料的制备中展示出很好的应用前景。因此，将Ｐｕ与ＣＮＴｓ的优异性能结合，不仅能够赋予复合材料优异的力学、热学性能，而且还能使其具有光学、吸波、导电等特殊功能。

１

溶剂型ＰＵ／ＣＮＴｓ复合材料的制备及性能特殊的结构特征使得ＣＮＴｓ表面能较大，范

德华力作用强，粉体难于溶解分散，以致制约了其在复合材料中的应用。通过对ＣＮＴｓ表面进行适当的物理、化学修饰，可减弱其团聚倾向，提高分散性及溶解度，同时保留其特殊的组成和结构。目前，ＰＵ／ＣＮＴｓ复合材料的制备方法主要有物理共混法和原位聚合法。

１．１制备１．１．１物理共混法

物理共混法制备ＰＵ／ＣＮＴｓ复合材料是指在不破坏ＣＮＴｓ结构的前提下，依靠物理作用直接实现ＣＮＴｓ和Ｐｕ的混合，它是最简单、常见的方法，可以通过溶液、乳液、熔融等方法来进行，物理共混可以通过机械搅拌等外力来实现，还可通过超声波振荡辅助ＣＮＴｓ在ＰＵ基体中的分散，共混前通常需对ＣＮＴｓ进行表面改性，以提高ＣＮＴｓ与ＰＵ基体的相容性。

Ｍａ等【３１先将ＣＮＴｓ超声处理并分散于溶剂四氢呋喃（ＴＨＦ）中，再与ＰＵ的ＴＨＦ／Ｎ，Ｎ一二甲

收稿日期：２００９—０６—１０；修订日期：２０１０一Ｏｌ一２０。作者简介：谢然（１９８７一），男，本科。

基金项目：第２届“国家大学生创新性实验计划”资助项目

（０８１０２４８２６）。

・通讯联系人。

第３期谢然等．聚氨酯／碳纳米管复合材料的研究进展

基甲酰胺（ＤＭＦ）溶液混合后进行超声分散，制备了ＰＵ／ＣＮＴｓ复合材料。当ＣＮＴｓ用量为８份时（以１００份ＰＵ计），材料的弹性模量和拉伸应力分别提高了７０．６％和１７７．３％，同时材料还具有优良的电磁吸波特性。Ｍｏｎｄａｌ等”。将溶有ＣＮＴｓ的苯胺溶液与溶有ＰＵ的ＤＭＦ溶液混合，得到ＰＵ／ＣＮＴｓ复合材料，用其作为复合织物涂层具有透水性能好、抗紫外等优点。Ｓａｈｏｏ等一１通过溶液共混法制备了ＰＵ／ＣＮＴｓ复合材料。首先对ＣＮＴｓ进行物理包覆，在超声辅助下将包覆了聚吡咯的ＣＮＴｓ分散在ＤＭＦ中，然后向溶液中加入ＰＵ并在超声下持续搅拌１ｈ，得到的复合材料的混合溶液可直接浇铸成膜。

Ｃｈｅｎ等旧’将经混合酸处理后的ＣＮＴｓ与热塑性ＰＵ混合后加热熔融，采用双螺杆挤出法获得ＰＵ／ＣＮＴｓ复合材料，结果发现。当ＣＮＴｓ质量分数为９．３％时，其在复合材料中可均匀分散，复合材料的弹性模量和拉伸强度明显提高，其中弹性模量由４．９６ＭＰａ提高至４０．３２ＭＰａ，拉伸强度由

ＭＰａ提高至１１０．７ＭＰａ，而对材料的扯断伸

长率则影响较小。Ｊｉｎ等…首次采用固相共融复合法制备了ＰＵ／ＣＮＴｓ复合膜：在不需要加入溶剂或活性剂的条件下，取一定量的ＣＮＴｓ和纯净聚合物直接在高温（要求此温度下聚合物不会分解）下搅拌熔融混合，使ＣＮＴｓ在聚合物中分散均匀，然后在较高温度下和８～１０ＭＰａ的气压下直接压膜。此方法可以避免制备过程中溶剂或表面活性剂对复合材料的污染，制得的复合膜无断裂和破损，但该方法的适用范围较为有限，仅适用于耐高温、不易分解的聚合物。Ｊｉａｎｇ等¨１通过熔融共混法制得ＰＵ／ＣＮＴｓ复合材料，当ＣＮＴｓ用量为伸强度与ＰＵ相比均显著增大，同时材料的热学性能及电导率也有不同程度的提高。

物理共混法总体上说比较简单，材料的几何参数与体积分数易于控制，但ＣＮＴｓ与ＰＵ基体之间界面作用仍然较弱，分散程度不够完善，当ＣＮＴｓ添加量较多时易发生团聚，影响复合材料的性能。不同的共混方法对复合材料的性能造成不同的影响∽一¨，如溶液共混过程中残余溶剂不易清除、熔融共混过程中可能造成聚合物降解等。１．１．２原位聚合法

ＰＵ／ＣＮＴｓ复合材料的原位聚合法是指在ＰＵ单体发生聚合反应的过程中加入经表面改性的ＣＮＴｓ，经改性的ＣＮＴｓ先均匀分散到ＰＵ单体中，

与单体缩聚生成ＰＵ的同时，在引发剂的作用下，改性ＣＮＴｓ表面的活性官能团（羧基、羰基、氯化酰基、氨基等）与单体也发生反应，从而制得复合材料；另外也可将经过表面改性的ＣＮＴｓ先与１种单体反应，然后加入其他ＰＵ单体，得到ＰＵ／ＣＮＴｓ复合材料。

Ｘｉｏｎｇ等¨引在聚丙烯二醇上接枝酰氯化ＣＮＴｓ，随后与聚丙烯二醇及异氰酸酯聚合得到ＰＵ／ＣＮＴｓ复合材料。结果表明，ＣＮＴｓ与ＰＵ基体间存在化学键的相互作用，分散较为均匀。Ｘｉａ等¨引将羟基官能化ＣＮＴｓ与异氰酸酯反应，生成接枝ＣＮＴｓ的多异氰酸酯，然后与聚醚多元醇反应得到ＰＵ／ＣＮＴｓ接枝聚合物，进而与１，４一丁二醇、异氰酸酯反应形成ＰＵ／ＣＮＴｓ—ＰＵ接枝聚合物。Ｓａｈｏｏ等＂１将经改性的ＣＮＴｓ直接加入到由异氰酸酯和二元醇制得的预聚物中，进一步聚合制成了交联的ＰＵ／ＣＮＴｓ纳米复合材料。Ｓｏｎｇ等¨４１首先通过表面改性在ＣＮＴｓ表面引入其端位为羟基的聚乳酸分子链，继而采用原位聚合法与ＰＵ复合，制备了具有生物降解功能的复合材料。结果表明，ＣＮＴｓ在材料中分散均匀，复合材料的耐热性能优异。Ｇａｏ等¨刈利用原位缩合聚合方法，成功实现了聚脲类聚合物对ＣＮＴｓ的改性，可通过单体异氰酸酯与胺的比例在一定程度上调节接枝率。这种含聚脲结构的ＰＵ／ＣＮＴｓ复合物可用作工程塑料。

与物理共混法相比，原位聚合法可有效提高ＣＮＴｓ与ＰＵ界面的结合强度，改善ＣＮＴｓ在ＰＵ中的分散效果。原位聚合反应的优点是保证了ＣＮＴｓ的分散稳定性，使之不易发生团聚。原位聚合反应可在水相或油相中进行¨“。

１．１．３其他方法

ＰＵ／ＣＮＴｓ复合材料的制备还有其他方法，如溶胶一凝胶法，该法反应条件温和，ＣＮＴｓ分散均匀，但母体价格昂贵且有毒，干燥过程中可能导致材料收缩脆裂，很难形成大面积或较厚的复合涂层。另外化学气相沉积法、溶液浇铸法…１、乳液浇铸法¨“、静电纺丝法制备ＰＵ／ＣＮＴｓ等研究也已展开…埘】。Ｋｉｍｍｅｒ等Ⅲ１采用静电纺丝法分别制得了直径均为３５０Ｉｌｉｎ的ＰＵ和ＰＵ／ＣＮＴｓ纤维。结果发现，在ＰＵ／ＣＮＴｓ纳米纤维结构中还包含了直径为２０—４０ｒｌｌＴｉ的ＰＵ纤维网络，这是由于ＣＮＴｓ具有较强的导电作用，在静电纺丝过程中可形成纳米电极，从而促进了纳米网络结构的

生成。

４２．１

４０份时（以１００份ＰＵ计），复合材料的模量及拉

・２４０・合成橡胶工业第３３卷

１．２ＰＵ／ＣＮＴｓ复合材料的性能

１．２．１

物理机械性能

Ｒａｈｕｌ等¨引在Ｐｕ中引入原始的和酯功能化处理的ＣＮＴｓ，所得ＰＵ／ＣＮＴｓ复合薄膜或纤维的拉伸强度分别增加了４６％和１０４％，剪切模量也各增加了２１５％和２５０％，而扯断伸长率则没有受到影响。显然，经酯功能化处理的ＣＮＴｓ复合材料的性能获得了更大提高，这是因为功能化ＣＮＴｓ与基体具有更好的相容性，在基体中分散均匀且有良好界面作用的结果。Ｓａｈｏｏ等”１通过溶液共混法制得了ＰＵ／ＣＮＴｓ复合材料，结果表明，当ＣＮＴｓ质量分数为２．５％时，复合材料的拉伸强度和模量分别提高近２００％和３７％：经９０℃酸处理

１０

ｍｉｎ的ＣＮＴｓ（质量分数为４％）所制得ＰＵ复合

材料的模量和拉伸强度分别为纯ＰＵ的３倍和１．３倍，扯断伸长率下降近４０％，而未改性ＣＮＴｓ也使ＰＵ复合材料的初始模量提高接近３倍，但扯断伸长率下降近１００％。Ｇｕｏ等Ⅲ１将原位聚合法与溶液浇铸法相结合制得ＰＵ／ＣＮＴｓ复合材料，结果表明，ＣＮＴｓ在基体中获得了较好的分散效果，当ＣＮＴｓ质量分数为ｌ％时，复合材料的拉伸强度和弹性模量均提高９０％，扯断伸长率提高５００％，同时热稳定性也有所提高。Ｂｌｉｇｈｅ等旧副将聚乙二醇官能化ＣＮＴｓ分散在ＰＵ基体中，所制备复合膜材料的弹性模量提高８００％；随着ＣＮＴｓ在ＰＵ中含量的增大，复合材料的柔顺性明显降低，因此通过调节ＣＮＴｓ添加量可制得不同物理机械性能的复合膜材料。

１．２．２电磁性能

复合材料的导电性与其填料自身的导电性、介电常数、长径比等因素有着密切的关系。相对于一般的无机填料，ＣＮＴｓ的高长径比和高电导率使其在很多聚合物复合材料中具备很低的导电逾渗阈值（体积分数约为０．０１％一２．００％），在很小的体积分数时（小于ｌＯ。），ＣＮＴｓ即可发生粒子间连通，单位体积粒子密度大（１０６—１０８个／斗ｍ５）、单位体积粒子比表面积大（１０３—１０４ｍ２／ｍＬ）、粒子间距短（体积分数为１％一８％时约１０一５０ｎｍ）Ｂ副等特点使其成为导电复合材料或抗静电复合材料的优质填料。

Ｌｕｏ等¨４１通过超声波将ＣＮＴｓ分散在Ｐｕ的羟基组分中，再加入甲苯二异氰酸酯（ＴＤＩ）原位加成聚合后，ＣＮＴｓ嵌入ＰＵ的链结构中，由于ＣＮＴｓ对不同溶剂蒸气的响应性不同，涂膜可通过溶剂蒸气诱导感应导电；同时ＣＮＴｓ还参与了ＰＵ

的相分离，ＣＮＴｓ的有序排列使ＰＵ软链段中呈现结晶性。Ｊａｎｇ等旧纠研究了ＰＵ／ＣＮＴｓ的电导率和导电逾渗阈值，结果发现，采用不同酸（硝酸或王水）处理的ＣＮＴｓ制得的ＰＵ复合材料的逾渗阈值为０．５８％一１．０４％，且导电率约为１０～Ｓ／ｃｍ。Ｌｅｅ等ｍ１首先用混合酸处理ＣＮＴｓ表面以引入一ＯＨ、一ＣＯＯＨ等官能团，然后与二异氰酸酯反应生成ＰＵ／ＣＮＴｓ导电聚合物膜，结果发现，ＰＵ／ＣＮＴｓ聚合物膜的电学性能与扯断伸长率存在函数关系，即随着聚合物膜的伸长，电导率相应增加。

对导电性而言，ＣＮＴｓ在基体中良好的分散有利于达到尽可能低的逾渗阈值，但同时ＣＮＴｓ与基体界面间的作用力不宜太大，以保证二者可在外加电场时易于连通。要达到这样的效果，一方面可以选择表面各向异性的ＣＮＴｓ，使其在基体中达到充分分散的同时，二者之间有足够的空间回应基体的形变，以保证导电通路的形成；另一方面，选择适宜的树脂基体，使其加工时利于ＣＮＴｓ的分散，成型后与ＣＮＴｓ之间的作用力不致过强，从而利于ＣＮＴｓ之间作用形成导电通路。在导电性改善方面，更多的研究倾向于确保ＣＮＴｓ在树脂中良好的分散性。

将ＣＮＴｓ的导电性和多嵌段ＰＵ的热敏形状记忆性相结合即可制备电敏型形状记忆复合材料。含有小分子扩链剂的多嵌段ＰＵ由软链段和硬链段组成，用其可制备热敏型形状记忆高分子材料。Ｍｅｎｇ等‘２刊首先将ＣＮＴｓ分散于ＤＭＦ中，然后与ＰＵ预聚体一起分散进行原位聚合，制备了具有热敏形状记忆效应的ＰＵ／ＣＮＴｓ复合膜，结果发现，由于ＣＮＴｓ与ＰＵ硬段具有较强的相互作用，当ＣＮＴｓ质量分数为２．Ｏ％时，材料具有很好的形变回复率，而当ＣＮＴｓ质量分数为３．０％时，ＣＮＴｓ分散效果变差，使得形变回复率下降。Ｍｅｎｇ等Ⅲ１进一步采用原位聚合和熔融纺丝法分别合成了具有形状记忆效应的复合材料纤维，结果发现，ＣＮＴｓ沿轴向取向使得材料的形变回复率和回复力显著提高，这可能是由于ＣＮＴｓ在伸张和弛豫的过程中可以有效地存储和释放内部弹性能量引起的。这为制造高灵敏度的小型仪器提供了可能。

Ｃｈｏ等【２引将酸化处理的ＣＮＴｓ与Ｐｕ通过溶液混合法制备了电敏形状记忆复合材料，通过外加电压而非直接加热使材料恢复原来的形状。结果表明，当ＣＮＴｓ质量分数为５％时，复合材料的电导率可达１０～Ｓ／ｃｍ，具有很好的形状记忆功

第３期谢然等．聚氨酯／碳纳米管复合材料的研究进展

能；当外加电压为４０Ｖ时，复合材料在４０ｓ内可完全恢复为初始形状。电压激发形状记忆作用依赖于ＣＮＴｓ的含量及其表面改善度，表面改性ＣＮＴｓ复合物具有１０．４％的能量传递作用，从而使其对电敏感而具有形状回复功能。

Ｓａｈｏｏ等一。将强酸处理的ＣＮＴｓ加入到热固性ＰＵ基体中，制得了电敏型形状记忆材料，其形状回复率达８０％以上，该复合材料可作为压电功能材料应用，如功能型电敏传感器，还可应用于微型传感等领域。

将比表面大的微小导电填料分散于聚合物中可产生电磁屏蔽（ＥＭＩＳ）作用，能较好地吸收一般频率范围的电磁波，且随着填料体积分数的增加，ＥＭＩＳ作用加强。ＰＵ／ＣＮＴｓ复合材料不仅具有ＥＭＩＳ作用，克服了一般半导体填料复合物机械强度低的不足，而且还具有可塑性，便于加工成型。Ｘｉａ等¨副以二甲基硅氧烷作为软段合成了聚脲型Ｐｕ，然后将其与ＣＮＴｓ复合制备了ＥＭＩＳ复合材料，结果表明，随着ＣＮＴｓ含量及材料厚度的增加，复合材料的电磁屏蔽作用明显提高。Ｌｉｕ等口列采用溶液共混法制得了ＰＵ／ＣＮＴｓ复合材料，并研究了复合材料的电磁屏蔽性能，结果表明，ＣＮＴｓ含量越大，复合材料的电磁屏蔽效果越好，当ＣＮＴｓ质量分数为２０％时，复合材料的电磁屏蔽性能可达１７ｄＢ。

１．２．３其他性能

由于ＣＮＴｓ不与生物细胞或组织发生反应，具有很好的生物相容性，因此用其制备的复合材料在与血液相接触的医学领域也有很好的应用前景。Ｍｅｎｇ等咖。通过溶液共混法制备了ＰＵ／ＣＮＴｓ复合材料，结果表明，ＣＮＴｓ的加入极大地改善了材料的抗凝血功能，提高了材料的血液相容性。

ＣＮＴｓ具有良好的耐热性，其在真空状态下热稳定性达到２８００℃，因此在聚合物中加入ＣＮＴｓ也可提高聚合物的耐热性。Ｘｉｏｎｇ等一¨通过原位聚合法制得了ＰＵ／ＣＮＴｓ复合材料。结果发现，由于ＣＮＴｓ与ＰＵ硬段通过化学键结合在一起，再加上ＣＮＴｓ优良的热性能，复合材料的热稳定性得到了改善，且其玻璃化转变温度也得到了提高。

ＣＮＴｓ在提高增强材料的耐磨性方面也有独特的优势。Ｓｏｎｇ等一２’分别将ＣＮＴｓ和异氰酸根官能化ＣＮＴｓ作为填料直接加入ＰＵ涂料中，结果表明，涂膜的表面摩擦系数降低，磨耗时间延长。

由于ＰＵ／ＣＮＴｓ定向复合薄膜对太阳光有较强的吸收和热传导作用，因此其可作为有效利用

太阳能的节能材料。Ｎｉｎｇ等‘３３１采用超声波将ＣＮＴｓ分散于热塑性Ｐｕ和ＴＨＦ混合液中，然后加热蒸发溶剂得ＰＵ／ＣＮＴｓ定向复合膜。２水性ＰＵ／ＣＮＴｓ复合材料的制备及性能

由于ＣＮＴｓ在水性ＰＵ中的研究相对较少，主要是通过直接分散或原位聚合法将表面接枝羧基的ＣＮＴｓ引入ＰＵ中以制得ＰＵ／ＣＮＴｓ复合材料。Ｋｕａｎ等＂４’合成了一种水性ＰＵ／ＣＮＴｓ纳米复合材料，该法是用硫酸和硝酸的混合酸在ＣＮＴｓ表厩引入～ＣＯＯＨ，然后加入乙二胺（ＥＤＡ）以引入一ＮＨ，，再与ＰＵ预聚体上的一ＮｃＯ反应形成共价键，或是一ＮＨ：与一种带羧基的ＰＵ预聚体上的一Ｃ００Ｈ结合形成离子键，使得ＣＮＴｓ在水性ＰＵ链段中有效地分散。研究发现，当ＣＮＴｓ质量分数为４％时，以共价键结合了ＣＮＴｓ的ＰＵ复合材料的拉伸强度和摸量比未加ＣＮＴｓ的水性ＰＵ分别提高了３７０％和１７０％；当ＣＮＴｓ质量分数为２．５％时，水性ＰＵ／ＣＮＴｓ复合材料的热稳定性较水性ＰＵ提高了２６ｏＣ；以上２种方法都可以使ＣＮＴｓ在复合材料中均匀分散，但是当ＣＮＴｓ与ＰＵ以共价键结合时，溶液的流体黏度较大，且热熔后不分相；而当ＣＮＴｓ与ＰＵ以离子键结合时溶液的流体黏度较小，将成膜物质熔融后可再次成膜，但熔融过程使得离子键遭到破坏，从而产生宏观相分离。

Ｋｗｏｎ等∞纠先将ＣＮＴｓ用浓硝酸处理０．５

ｈ，

使其表面带有一Ｃ００Ｈ，再将酸处理的ＣＮＴｓ分散予水性ＰＵ制得复合材料。结果发现，ＣＮＴｓ表面的Ｏ／Ｃ（摩尔比）随酸处理时间的延长而增加，ＣＮＴｓ的水接触角由１５。减小到０，即浓硝酸处理后ＣＮＴｓ的亲水性增加，ＣＮＴｓ与水性ＰＵ的相容性提高；随ＣＮＴｓ用量的增加，微相分离程度明显加大，在ＣＮＴｓ用量相等时，酸处理ＣＮＴｓ使Ｐｕ相分离程度较未处理ＣＮＴｓ更大，这是由于酸处理ＣＮＴｓ较未处理的ＣＮＴｓ具有更大极性和更小粒径所致，因此其在复合物中的团聚现象明显减弱，在水性ＰＵ中分散性较好。Ｋｗｏｎ等＿叫还进一步研究了未改性的ＣＮＴｓ和羧基官能化的ＣＮＴｓ对ＰＵ／ＣＮＴｓ复合材料性能的影响。结果发现，随着羧基化ＣＮＴｓ含量的增加，复合材料的硬段玻璃化温度升高；羧基化ＣＮＴｓ和未改性的ＣＮＴｓ制得的ＰＵ／ＣＮＴｓ复合材料的涂膜初始拉伸模量和拉伸强度与纯Ｐｕ相比分别增加了１９％和２２％，拉伸强度和扯断伸长率也都有不同程度的提高；当

合成橡胶工业第３３卷

ｉｎｔｅｒｆｅｒｅｎｃｅ

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ｎｒｅ－

ＣＮＴｓ质量分数为１．５％时，两者的电导率分别提高了８个和９个数量级。Ｚｈａｎｇ等ｐ¨分别将质量分数为０—４％的羧基化ＣＮＴｓ分散在水性ＰＵ中，通过乳液浇铸法制得ＰＵ／ＣＮＴｓ复合膜。结果发现，与未添加ＣＮＴｓ的ＰＵ膜相比，复合膜的扯断伸长率随着羧基官能化ＣＮＴｓ加入量的增加而增大；当羧基官能化ＣＮＴｓ质量分数小于２％时，复合膜的拉伸强度和结晶度均有所增加，而当羧基官能化ＣＮＴｓ质量分数不小于２％时，复合膜的拉伸强度有所下降；当羧基官能化ＣＮＴｓ质量分数不大于１．５％时，其可均匀分散在水性ＰＵ中，而超过此值时，羧基官能化ＣＮＴｓ团聚现象明显并出现宏观的相分离。Ｒａｈｍａｎ等旧引制备了３种水性ＰＵ／ＣＮＴｓ复合膜材料，并研究了在不同ＣＮＴｓ和２，２一二甲羟基丙酸（ＤＭＰＡ）配比下复合材料的性能，结果表明，当ＤＭＰＡ含量增加时，ＣＮＴｓ在体系中的均匀程度明显增加，当ＣＮＴｓ质量分数分别为３．６ｌ％，５．１６％，５．８６％，ＤＭＰＡ质量分数为０．５０％，１．００％，１．５０％时，复合膜可获得最佳的分散效果，且具有很好的拉伸强度、弹性模量和粘接强度，当ＣＮＴｓ质量分数为ｌ－５％、ＤＭＰＡ质量分数为５．８６％时，复合膜可获得最大粘接强度。

［１０】【９］

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２００６．６６（１５）：３０２９—３０３４．

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Ｓｕｒｆａｃｅｍｏｄｉ．

３结束语

ＣＮＴｓ因具有极高的强度、优异的电磁性能和热稳定性等性能，可以将其与ＰＵ复合而实现２种材料的优势互补，从而扩大ＰＵ的应用范围。但目前ＰＵ／ＣＮＴｓ复合材料还多处于实验室研究阶段，且存在许多问题，如ＣＮＴｓ易发生团聚，难以分散；相对于非极性聚合物而言，极性Ｐｕ与ＣＮＴｓ的亲和力相对较好，但仍不能达到很理想的要求。因此，在ＰＵ／ＣＮＴｓ复合材料由实验研究转向工业化过程中，还存在许多问题：如何控制复合材料制备过程中ＣＮＴｓ的分散与团聚；ＰＵ和ＣＮＴｓ的相互作用机理、结构表征、结构与物理性能之间的关系仍然没有系统的研究结论；ＰＵ／ＣＮＴｓ复合材料的制备工艺还不够深入和全面等，这也成为ＰＵ／ＣＮＴｓ复合材料今后的研究重点。

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第３期谢然等．聚氨酯／碳纳米管复合材料的研究进展

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ｃａｒｂｏｎｎａｎｏ—

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ｔｏ

Ｒｅｆｌｅｃｔｉｏｎａｎｄａｂ—ｉｎｔｅｒｆｅｒｅｎｃｅｓｈｉｅｌ・

ｃｏｍｐｏｓ・－

［１９】ＳｅｎＲ，Ｚｈａｏｗａｌｌｅｄ

ｓｅｒｐｔｉｏｎ

ｄｉｎｇ

ｃｏｎｔｒｉｂｕｔｉｏｎｓ

ｔｈｅｅｌｅｃｔｒｏｍａｇｎｅｔｉｃ

ｃａｒｂｏｎｎａｎｏｔｕｂｅｒｅｉｎｆｏｒｃｅｄ

ｐｏｌｙｓｔｙｒｅｎｅ

ａｎｄ

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ｏｆｓｉｎｇｌｅ・・ｗａｌｌｅｄ

ｃａｒｂｏｎ

ｎａｎｏｔｕｂｅ／ｐｏｌｙｕｒｅｔｈａｎｅ

ｔｈａｎｅｎａｎｏｆｉｂｅｍ

ａｎｄｍｅｍｂｒａｎｅｓｂｙｅｌｅｃｔｒｏｓｐｉｎｎｉｎｇ［Ｊ］．Ｎａｎｏ

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８ｓ

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Ｍｅｎｇｂｏｎｓｉｔｕ

Ｑｉｎｇｈａｎ，ＨｕＪｉｎｌｉａｎ．Ｓｅｌｆ－ｏｒｇａｎｉｚｉｎｇｐａｔｉｂｉｌｉｔｙｏｆｉｔｓ

ｐｏｌｙｕｒｅｔｈａｎｅｕｓｉｎｇｃａｒｂｏｎｎａｎｏｔｕｂｅｓ

ｆｉｌｌｅｒｓａｎｄ

ｎａｎｏｔｕｂｅｉｎｓｈａｐｅｍｅｍｏｒｙｓｅｇｍｅｎｔｅｄｐｏｌｙｍｅｒｉｚａｔｉｏｎａｎｄｍｅｌｔ

ｆｉｂｅｒｐｒｅｐａｒｅｄｂｙ

ｉｎ

ｉｍｐｌｉｃａｔｉｏｎｓｔｏｃａｒｄｉｏｖａｓｃｕｌａｒ

ｓｕｒｇｅｒｙ［Ｊ］．Ｊ

ＢｉｏｍｅｄＭａｔｅｒ

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ｏｆ

ａ

Ｘｉｕｍｉｎ．ｄａＬ

Ｔｈｅ

ｔｈｅｒｍａｌａｎｄ

［２１］

Ｋｉｍｍｅｒｗａｌｌｅｄ

Ｄ。ＳｌｏｂｏｄｉａｎＰ，Ｐｅｔｒａｓｍｅｃｈａｎｉｃａｌ

ｎａｎｏｔｕｂｅ

ｐｏｌｙｕｒｅｔｈａｎｅ／ｍｕｌｔｉ－ｗａｌｌｅｄ

ｃａｒｂｏｎ

ｃａｒｂｏｎｎａｎｏｔｕｂｅｎａｎｏｗｅｂｓｐｒｅｐａｒｅｄｂｙ

Ａｐｐｌ

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ｆｉｌｌｉｎｇ

ａｎ

ｎａｎｏｔｕｂｅ／

Ｐｏｌｙｍ

ｓｔｉｆｆ．ｃｏｍｐｏｓｉｔｅｓｂｙｎａｎｏｔｕｂｅｓ

ａｔ

ｅ｜ａｓｔｏｍｅｒｗｉｔｈ

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Ｃ，ＭａＣ

Ｃ

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Ｌｕｏｔｉｏｎ

Ｙａｎｌｉｎｇ，Ｗａｎｇ

ａｎｄ

Ｃｈａｏ，Ｌｉ

Ｚｈａｎｑｉｎｇ．Ｐｒｅｐａｒａｔｉｏｎ，ｆａｂｆｉｅａ－

ａ

ｌｌａｎｏ

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ｐｒｅｐａｒｅｄ

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ｏｎ

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Ｊ。Ｃｈｕｎ

Ｂ

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［２７］

Ｍｅｎｇａｐｅ

ＱｉｎＳｈｏｏ，ＨｕＪｉｎｌｉａｎ，Ｍｏｎｄａｌ

ａｎｄ

Ｓ．Ｔｈｅｒｍａｌｓｅｎｓｉｔｉｖｅ

ｏｆ

ｓｈ—

ｃｏｍｐｏｓｉｔｅｆｉｌｍｓ

ｗｉｔｈ

ｈｙｄｒｅｐｈｉｌｉｃ

ｓｕｒｆａｃｅ［Ｊ］．Ａｃｔａ

Ｃｈｉｍｉｃａ

ｒｅｃｏｖｅｒｙ

ｍａｓｓｔｒａｎｓｆｅｒ

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Ｍｅｍｂｒａｎｅ

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ＲａｈｍａｎＭ

Ｍ．Ｋｉｍｏｆ

Ｅ

Ｙ，ＬｉｍＫ

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ａｎｄ

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ｗａｔｅｒｂｏｒｎｅｐｏｌｙｕｒｅｔｈａｎｅ／ＣＮＴｎａｎｏｃｏｍｐｏｓｉｔｅａｄ—

（１／２）：１０２—１１０．ｈｅｓｉｖｅｓｗｉｔｈｖａｒｉｏｕｓｃａｒｂｏｘｙｌ

Ｙ

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ＸｉｅＢａｎ，ＺｈａｏＺｉｍｉｎｇ，ＤａｎｇＸｉａｏｒｏｎｇ

（Ｓｃｈｏｏｌｏｆ

Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ＆ＣｈｅｍｉｃａｌＥｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ，ＳｈａｎｇｈａｉＪｉａｏｔｏｎｇＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙ，Ｓｈａｎｇｈａｉ

ｐｒｅｐａｒａｔｉｏｎ

２００２４０，Ｃｈｉｎａ）

Ａｂｓｔｒａｃｔ：Ｔｈｅ

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ｐｏｌｙｕｒｅｔｈａｎｅ

ａｎｄ

ｗｅｒｅ

ｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓ

ｏｆｗａｔｅｒｂｏｒｎｅＰＵ／ＣＮＴｓｃｏｍｐｏｓｉｔｅｓ

ｔｈｅ

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ｄｉｒｅｃｔｉｏｎ

ｏｆＰＵ／

（ＰＵ）／ｃａｒｂｏｎｎａｎｏｔｕｂｅｓ（ＣＮＴｓ）

ｔｈｅｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓｓｕｃｈｔｆｉｃａｌ

ｐｒｏｐｅｒｔｙ，

ａｓ

ｃｏｍｐｏｓｉｔｅｓ，ａｎｄ

ｉｎｔｒｏｄｕｃｅｄ．Ａｎｄ

ｍｅｃｈａｎｉｃａｌｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓ，ｅｌｅｃ—

ｈｅａｔｒｅｓｉｓｔａｎｃｅ，Ｔｈｅ

ｐｒｅｐａｒａｔｉｏｎ

ＣＮＴｓｃｏｍｐｏｓｉｔｅｓｗａｓｓｕｇｇｅｓｔｅｄｗｉｔｈ３８ｒｅｆｅｒｅｎｃｅｓ．

Ｋｅｙｗｏｒｄｓ：ｐｏｌｙｕｒｅｔｈａｎｅ；ｃａｒｂｏｌｌ

ｃｏｍｐｏｓｉｔｅ；ｐｒｅｐａｒａｔｉｏｎ；ｐｒｏｐｅｒｔｙ；ｒｅｖｉｅｗ

ｂｉｏｃｏｍｐａｔｉｂｉｌｉｔｙ，

ｗｅｒｅ

ｎａｎｏｔｕｂｅ；

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聚氨酯/碳纳米管复合材料的研究进展

作者：作者单位：刊名：英文刊名：年，卷(期)：

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