．５０．
材料导报
２００３年４月第１７卷第４期
磁性高分子材料的研究及应用进展
陶长元・
吴玲１杜
军１迟海声２
（１重庆大学化学化工学院．重庆４０００４４；２解放军９５９７２部队，酒泉７３５０１８）
摘要
磁．１圭禹分子材料分为蔓合型和结构型两类，分别阐述了复合型和结构型磁性高分子材料的研完和应用
现状．强调了磁性高分子材料的发展恚叉，井对其理论和应用领域的开拓前景进行丁展望。
关键词磁性高分子材料功能材料
丁Ｂ≯，风
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０前言
在人类材料发展史上，磁性材料领域曾长期为含铁族或稀土金属元素的台金和氧化物等无机磁性材料所独占，但因其比重大、脆硬．加工成型困难．使之在一些特殊场合下的使用受限。而功能有机高分予物质柔韧质轻，加工性能优越、分于结构变化多端，具有无机材料无法取代的特性，因此将无机磁性材料与高分子复合制成磁性高分丁复合材料是发展磁性材料的途径之～。另一方面．近十多年来，对结构型磁性高分子的设计和合成也弓＼起了化学家和物理学家的浓厚兴趣。磁性高分子材料的台成和应用研究成果层出不穷．已成为当今功能高分子材料研究
领域中的热点之一。
粉和稀十类磁粉。稀上永磁材料是近年来备受关注的磁性材料，其牯结磁体的磁性可超过烧结铁氧体及其它金属合金，从第一代的ｓｍｃｏ系到第二代的ＮｄＦｅＢ系，发展非常迅速。目前我国的ＮｄＦｅＢ产量君世界前列，质量逐步提高．并且已有一些自己的专利技术“］。ｚｏ世纪９０年代以后．又川现了新型稀十磁性材料，如稀土金属闻化台物（ｓｍ。Ｆｅ－，Ｎ：、Ｎｄ（ＦＰ，Ｍ），：Ｎｚ等）、Ｔｈ。Ｍｎ。：型稀土永磁材料及纳米晶复合交换耦合永磁材料等。
２．２构成复合型磁性高分子材料的高分子
稀土磁粉出现后，树脂粘结磁体飞速发展。作粘结剂的高分子主要是橡膝、热固性树脂和热塑性树脂。橡酸类粘结荆包括天然橡胶和台成橡胶．主要用于柔性复合磁体的制造，但与塑料相比，一般成型加工困难。热固性粘结剂一般用环氧树脂、酚醛树脂。热塑性牯结剂ｔ要为聚酰胺、聚丙烯、聚乙烯等，聚酰胺（ＰＡ）类最为常见，综合考虑机械加工性、耐热性、吸湿性，目前最常用的ＰＡ基体是ＮｙＩｏｎ
６、Ｎｙｌｏｎ
１磁性高分子材料的分类
磁性高分子材料通常可分为复合型和结构型两种。前者是指以高分子材料与各种无机磁性物质通过混合粘结、填充复合、表面复合、层积复合等方式加工制得的磁性体，如磁性橡胶，磁性树脂、磁性薄膜、磁性高分子：敷球等；后若是指不甩加入无机磁性物，高分子结构自身具有强磁性的材料，由于比重小、电阻率高．其强磁性来源与传统无机磁性材料很不相同，因此具有重要的理论意义和应用前景。
６６等。日本一项专利用尼
龙与聚烯烃复合树脂作基体粘结稀土磁粉所得材料，其熔体流动性有所增强，可以加工成形状相当复杂、磁性能也相当优越的磁体“］。其它高性能聚合物如聚苯撑硫（Ｐｒｓ）、热致液晶聚合物（ＴＬｃＰ）等虽能提高磁性复合材料的综合性能．但加工困难且价格高昂，因而使用很少。除了上述这些聚合物基体外，刘颖等’３－还用结构型的磁性高分子——二茂金属高分子铁磁体（ＯＰＭ）粉作粘结剂与快淬ＮｄＦｅＢ磁粉复合制成磁性高分子牯结ＮｄＦｅＢ磁性材料，其磁性能比环氧树脂粘结ＮｄＦｃＢ的磁性
能高。
２复合型磁性高分子材料
复合型磁性高分子材料是已实现商品化生产的重要磁性高分子材料，关丁其台成、加工成型及应用的报道很多，能够作为功能材料应用的主要有磁性橡胶、磁性塑料、磁性高分子微球、磁性聚合物薄膜等。
２．１
磁性高分子微球所采用的高分子材料主要是蛋白质、生物多糖、脂类等生物高分子和人工合成的接有各式各样功能基圃的合成高分子。将合成高分于作为徽球壳层的研究报导较多，同时．考虑到生物高分子的优良特性．近年来对生物磁性高分子微球的研究也正成为新型生物材料领域的研究热点。
构成复合型磁性高分子材料的磁性无机物
复合型磁性高分子材料中的磁性无机物主要是铁氧体类磁
陶长元：通讯联系人．教授ｔａｏｃｙ＠ｃｑｕ．ｅｄｕ．ｃｎ
万方数据
磁性高分子材料的研究厦应用进展／陶长元等叮以用十制备磁性聚合物膜的聚合物基体较多－原则上能用于制备高分子膜的聚合物都吖以，如纤维素、氟碳塑料、聚酯、聚酰胺等。作者曾用聚偏氟乙烯和醋酸纤维紊作基体膜．在其中分散磁性氧化铁粒子用丁气体分离。聚酯磁性薄膜多用来制成磁带。目前国内外研究较多的是以核径迹蚀刻膜为基板的纳米磁性材料。它实际上是采用模板法，以聚碳酸酯棱径迹蚀刻膜为
基体，在其中电沉积磁性粒ｆ．，利用其规整膜孔来控制得到的有序纳水磁性材料。
２．５磁性树脂的制备和应用
制备磁性树脂丰要有共混、原位聚合和化学转化三种方法。共混法是制备磁性树脂较成熟的方法，例如将聚乙烯、对苯二甲酸酯与ｓｒＯ・６Ｆｅ：Ｏ：磁粉、可塑剂、润滑剂、稳定剂、表面处
理剂共混制备聚酯单纤维垃［．］。
原位聚台洼足使聚台物单体在活化处理过的磁粉表面浆
合，形成磁粉为核、聚合物为包覆层的复合磁性粒了＾，磁粉在聚
合物基体中分散均匀。这种磁性粒子可进一步制成体型材料，也可单独作为功能材料（磁性高分子微球）应用。
化学转化法对前两种方法制备磁性树脂时存在的粒度难于
控制、磁粉分布小均、磁性较弱的状况有所改善。吴学辉等”。６】在前人研究的基础上较全面地研究ｆ化学转化法制磁性阳离子交换树膳的主要影响因索，确定了适宜的树脂磁化条件．分析了磁性树指的结构，从理论上探讨ｒ树脂磁化机理．试图为一种新型磁性树脂的制备提供必要的实验基础。
磁性树脂的应用可分为磁性橡胶和磁性塑料两方面。
（１）磁性橡胶
铁氧体填充橡胶永磁体曾大量用于制造冷藏车、电冰箱、电冰柜门的垫圈。北京化工研究院曾研制出专用于风扇电机的磁性橡胶，应用于计算机散热风扇。日本铁道综合技术研究所开发
出利用磁性橡胶的磁性复合型减振材料。德国大陆轮胎公司将
磁粉混入轮胎侧胶料形成磁性胶条．再通过轮胎胎侧扭力测量装置采用传感器从旋转轮胎胎侧的磁性胶条上采集信号，以获取大量有关汽车和路面之间力的有用数据，有利于驾驶员在小同路况下对车的控制。
（２）磁性塑料
磁性塑料又称塑料磁铁，兼有磁性材料和塑料的特性。根据填充磁粉类型可分为铁氧体类磁性塑料和稀土类磁性塑料。由于磁性塑料机械加工性能好、易成型，且尺寸精度高、韧性好、重量轻、价格便宜、易批量生产．因此对电磁设备的小型化、轻量亿、精密化和高性能化具有重大意义。它可以记录声、光、电信息．因而广泛用于电子电气、仪器仪表、通讯、日用品等诸多领域．如制造彩色显像管会聚组件、微电机磁钢、汽车仪器仪表、分电器垫片和气动元件磁环等。
铁氧体类磁性塑料质轻，柔韧，成型后收缩小，可制形状复杂的制品，可连续成型、批量生产，可通过控制磁粉含量来控制磁性．并且化学稳定性良好。不足之处是如果想通过大量填充磁粉来提高磁性能．则制品的加工性和强度就会受损，因此其磁性不仅比烧结磁铁的差，也比稀土类磁性塑料的差。目前主要用于家电、日用品。
稀土类磁性塑料的机械强度、耐热性优于铁氧体类磁性塑料．磁性甚至强于铁氧体类烧结磁铁．其优越的加工性能可满足
万
方数据・５ｌ・
电子工业对电子兀件小型、轻质、高精密度、低成本的要求，冈而
可应用于小型电机、通讯设备、传感器、继电器、仪器仪表等，是目前磁性塑料的发展方向。
２．４磁性高分子微球
磁性高分子微球是将高分子与磁性无机物通过包埋、单体聚合等方法结合形成的具有磁性、粒径为几纳米到几百微米不等的特殊结构微球．其优越性在丁磁分离，是２０年来研究极其活跃的新型磁性功能材料，在生物医学、细胞学、生物』＝程及环境保护等领域有广阔的应用前景。另外，磁性高分子微球具有表面积大、流动性好、易加工的特性，在催化研究、磁记录，磁共振显像、化妆品、油漆、磁流变体等领域亦有应用。
磁性高分于微球按结构分为Ａ，Ｂ、ｃ三型ｐ］。其ｔ扣ｃ型（核为磁性无机物，壳为聚台物）由于制备相对容易．且可通过共聚、表面改性等手段在聚合物表面接上多种反应性功能基团，因此
研究报导较多。
研究表明．通过单体共聚和表面处理等手段使聚合物壳层带上一ＯＨ、一ＮＨｚ、一ＣＨｏ、一ｃＯｏＨ等功能基团以与酶等蚩白质结合，在外磁场的作用下可方便地与周围介质分离．在酶的固定化、细胞分离、靶向药物、免疫分析等领域有非常独特的应用。表面接羟基使得磁性高分子微球具有两亲性”；热敏性高分丁包裹的磁性微球可用于吸附分离蛋白质“…；接有光导性功能基团的磁性高分子微球可用于临床检测诊断。¨］；壳聚糖包裹的生物磁性徽球可吸附牛血清蛋白和溶菌酶““；聚２羟乙基甲基丙烯酸甲酯磁性微球可用丁固定ＲＮＡ［１目；利用某些特殊功能基团与甲醛在微球表面生成电活性物质，结合微分循耶伏安法可确定痕量甲醛的存在”“。
ｚａｔｔｓｅｖ等“”将磁性氧化铁纳米粒子超声分散在水中，然后用离心法以乙酸乙酯取代水．再加入羟乙基甲基丙烯酸和甲基
丙烯酸单体沉淀聚合得到聚合物包裹纳米粒子磁性材料，可用
作磁共振显像剂。龚荣洲等Ⅲ曾采用原位生成法制备出酞菁钴／纳米铁微球，比饱和磁化强度为７６．３Ａｍ３／ｋｇ．矫顽力为４．１５ｋＡ／ｍ，热稳定性高于１５０。ｃ，与甲基硅油组成的磁流变液有良好的抗沉降性。
２．５磁性聚合物膜（磁性来源于无机磁性物）
事实上．大块磁性材料在应用时多以薄膜形式出现。磁性聚合物膜材料既具有磁记录、磁分离、吸波、缩波等磁特性，又具备质轻柔韧、加工性能优越等高分子特性．可将其用作高磁记录密度的高分子磁膜、分离膜、电磁屏蔽膜，从而在功能性记忆材料、膜分离材料、隐身材料、微波通讯材料等多种军用、民用领域获
得重要用途。
制造无机磁性填料一聚合物复台膜的比较成熟的物理方法有真空沉积、离子镀、溅射等，化学方法有共混、电镀、化学镀、液相外延等，近年来还发展了离子交换化学沉积““、仿生台成”“、模板合成”“”１等方法。
早期的无机磁性填料聚合物复合膜的应用，主娶是将超细铁氧体磁粉和聚合物基体复合再涂覆在聚酯薄膜上形成记录用磁带。随着人们对尖端膜材料、先进成膜技术的发展，对膜结构的控制，以及对膜的物理、化学行为的深入研究，将膜作为提供特异的反应场、信息传递场、能量转化场等特异功能场的功能材料的研究和应用增多。利用无机磁性填料一聚合物胰特殊的机械、电子、光学、磁学特性，可将其应用于高新技术的方方面面。
材料导报
２００３年４月第１７卷弟４期
将镍铁台金磁性材料通过电镀嵌入聚硅烷弹性薄膜一在外加磁场作用下．膜ｔ｝・磁性部分产生扭转力矩导致膜的变形。该磁性膜器可用作微流系统中的微泵装置口“、高分辨率轻小光学镜面ｍ：及磁开芙旧］。利用电沉积技术结合模板合成法制备的磁性微米、纳米膜可用作高密度可擦写磁记录材料、微波基板材料““。为了抗氧化和腐蚀。在多孔铝支撑膜上将金属纳米丝封入聚苯胺纳米管，形成的纳米材料可以作为磁性天线应用口“。在基体膜上涂覆压电磁性材料，当机械压力施加于膜，膜的压电磁特性能引起磁导率变化，与微型螺线圈构成磁心电感器，可用于远程传感［２“。采用在水分散相中制备铁磁纳米粒子的技术，结合多分子层自组装技术，可制成有机无机多层复合膜。它综合了磁性纳米粒于的特性及聚合物的可加工性．具有独特的机械、电、光、磁性质．可用于发光二极管、抗蚀保护层、膜传感器、导电膜、非线性光学器件Ｕ及气体分离膜ｏ…。
２．６复合型磁性高分子材料的发展前景
近年来，国内外都有研究者采取各种手段将导电聚合物（聚苯胺、聚噻吩等）与磁性氧化铁复合，这样制成的复合材料具有明显的磁性和导电性双重特征．因而在徽波、电磁屏蔽方面具有广阔的应用前景。ｗａｎ等”。圳对７下ｅ２０。／ＰＡＮＩ和Ｆｅ３０．／ＰＡＮＩ纳米复台物的制备及性能进行了研究，但制得的复合物室温电导率低（１０叫～１０叫ｓ／ｃｍ），矫顽力低（Ｈｃ—ｏ），由于合成方法的原因其结构和性质也很难控制。Ｄｅｎｇ等ｏ”在此基础上曾将磁性氧化铁粒子用ＰＡＮＩ包裹制成具有核壳结构的电磁纳米复合物，但发现将该复合物侵入３ｍｏｌ／Ｌ的硫酸时，由于ＰＡＮＩ结构的无内聚（不粘结）力，氧化铁磁核要脱落。随后提出的改进合成方法是在分散有Ｆｅ，Ｏ．纳米微粒的水溶液中原位聚合苯胺单体和苯胺一甲醛缩聚物（ＡＦｃ）得到核一壳结构的Ｆｅ，Ｏ．交联聚苯胺（ｃＬＰＡＮＩ）复合物，分析表明该复台物表现出铁磁行为，具有高饱和磁化强度（Ｍｓ瑞４．２２～１９．２２ｅｍｕ／ｇ）．高矫顽力（Ｈｃ＝１６０～６４０Ａ／ｍ）－其电导率取决于Ｆｅ：Ｏ．的含量和掺杂程度，并且由于Ｆｅ，Ｏ．粒子和ｃＬＰＡＮＩ闻存在某种相互作用使得复合物的热稳定性增强。
毋庸置疑的是，在复合型磁性高分子材料领域中关于新材料、新方法、新性能的研究已取得不少成果，但仍有许多问题需要深入探讨ｔ例如改进合成方法控制材料的结构和性质，使电、磁性匹配达到最优，磁性粒子和导电聚合物之间存在的相互作用，都是有待探讨的问题。另外，制备具有磁光、磁热性能的新型多功能高分子复合材料特别是纳米复合材料，并将其应用于生产和生活也是重要的研究方向。
５结构型磁性高分子材料
５．１
结构型磁性高分子材料的研究现状
１９６３年，Ｍｃｃｏｎｎｅｌｌ认为．固体自由基在足够低的温度下有
铁磁交换作用使自旋平行排列，进而提出磁性高分子的电荷转移模式，从而开始了有机铁磁体的研究．结构型磁性高分于按基本组成可分为纯有机和金属有机磁性高分子，前者以Ｏｖｃｈｉｎ—ｍｋｏｖ、Ｖｅｃｌａｎａ、岩村秀等对稳定自由基取代聚丁二炔体系，Ｎａｓｕ、１ｗＢｍｕｒａ等对聚卡宾体系的研究为代表，着重于理论；后者以Ｍｉｌｌｅｒ等对二茂金属有机磁性高分子、Ｋａｈｎ等对桥联型金属有机络台物磁性高分子、Ｐａｌａｃｌｏ等对ｓｈｉｆｆ碱型金属有机络合物磁性高分子的研究为代表，着重于应用。国内美于磁性高
万
方数据分子的研究则叭中科院应用化学研究所、南开大学化学系、四川师范大学化学系、浙江大学高分了科学号工程学院为代表。
目前国内外关于利用结构型磁性高分子制成有实用价值的磁性高分子材料的报导比较少，这主要是园为磁性高分于理论和应用的探索都还处于初始阶段。事实上．欲从ｃ、Ｈ、（），Ｎ等组成的纯有机高分子来获得有宴用价值的铁磁体相当困难，这从含氨氧自由基聚丁二炔、三芳甲基稳定自由基聚台物、聚卡宾等体系的铁磁性研究可以看出，通常其聚合产率低，产物居里温度低，实验重现性差。而盆属有机高分子磁体实际上是含有多种顺磁性过渡金属离子的金属有机高分子络合物．具有特殊的配位环境和配位结构的多样性，能够形成二维或三维的有序网状结构，磁性来源于金属离子与有机基团中的小成对电子问的长程有序一自旋作用。这种金属有机高分子磁体制备的新型材料兼具磁性和金属离予的特性。相对于纯有机高分于磁体硎言，金属有机高分子磁体的研究和应用成果要多一些ｔ主要有二茂金属有机磁性高分子［３“”ｏ、桥联型金属有机络合物磁性高分子”。“、ｓｃｈｔｆｆ碱型金属有机络合物磁性高分了““］。
（１）纯有机塑料磁体
２００１年《科学》周刊报导，美国内布拉斯加一林肯大学的化学家经１３年努力研制出世界上第一块不含任何金属成分，全部由高分子聚合物构成的塑料磁体。但它不稳定，只能仪持在无氧的超低温（１０Ｋ）环境下．因而离实用化还有相当距离。这一成果表明，有望实现日本理论化学家ＮｏｂｏｆｕＭａｔ８９ａ在１９６８年提出的有可能制出有机聚合物磁体且在室温ｒ稳定存在的全部预
测。
（２）常温稳定的＝茂金属有机磁性高分子材料
林展如等ｏ”将含金属茂（ｃ，Ｈ，）。Ｍ的有机金属单体在有机溶剂中通过多步反应成功得到多种可以应用的有机金属高分子磁体（ＯＰＭ），原料均为国产，成本也比国外的昂贵方法低很多。与铁氧体比较，０ＰＭ磁体不仅重量轻．易热压成型，而且在很宽的温度范围内磁性能稳定，在高频、微波下低磁损，其磁导率和磁损耗基本不随使用频率和温废变化，适于制高频、微波电子器件，利用这种材料制造低通滤波器及移动天线、高分子磁性缩波基板型材都取得了良好效果ｏ“。据悉．用０ＰＭ制作的器件目前已在国内开始生产。此外．将二茂铁的金属有机高分子磁体经共混或接枝改性制成轻质金属有机高分子吸渡剂（０ＰＡ），初步研究表明将会在军工、航天、微波通讯领域有良好应用价值与开发前景Ⅲ］。
（３）Ｓｃｈｉｆｆ碱型高分子铁磁性材料
国内有学者将多种联噻唑芳杂环聚台物与硫酸亚铁反应合成出了高分子螯台物软铁磁性材料，其磁性稳定，磁滞损耗小，磁饱和强度高。遗憾的是．虽然与之前文献报导的同类材料相比，其居里温度有所提高，但仍然较低，在常温下不具使用意义。美国俄亥俄州立大学将金属钒与四氰乙烯塑料聚合制成的磁体，可以在不高于７０。ｃ的温度下保持稳定磁性．密度只有金属磁体的１／８～１／１０，是替代汽车、飞机和电工仪器中金属磁体和磁体线圈的理想磁性材料。
（４）磁性聚合物膜（磁性来源于有机磁性物）
Ａｎｄｏ
ＹａｓｕｏＨ“等将二茂铁丙烯酸甲酯（ＦｃＭＡ）和Ｎ一十二
烷基丙烯酰胺（ＤＤＡ）共聚制得二茂铁衍生物磁性聚合物ＬＢ
磁－｜生高分子材料的研究及应用进展／陶长元等
膜。经Ｘ射线衔射分析．认为ｈＭＡ单元进入了ＤＤＡ烷基链，
形成二维结构。其磁化曲线卜出现～高达ｎ×１０’Ａ／ｍ的突跃，
在外磁场达４４×１０’Ａ／ｍ后磁化曲线上升趋丁平缓．这表明该
膜表现出铁磁行为特征。且¨使在高于室温的温度下，仍保留
４．５Ｋ时一半的磁矩。『ｍ同一共聚物的粉末和铸膜的磁化曲线研究却表明该共聚物的粉未和铸膜为顺磁性。Ｉ，Ｂ膜的磁矩是同样条件Ｆ的粉末和铸膜磁矩的３０倍。这衅测试结果表明，共聚物
的结构交互作用对解释其磁矩至关重要。
Ａｔａ
Ｍａｓａｆｕｍｌ等４“将ｃ”超声分散在聚偏氟乙烯（Ｉ’ＶＤＦ）
的二甲基乙酰胺（ＤＭＦ）溶液中，将溶剂ＤＭＦ真审蒸发得到的聚合物薄膜，即使在常温下也表现出铁磁性，而且由于没有金属污染，该聚台物薄膜的铁磁性是本征的。经分析认为，超声波降解剪切了聚合物链．立即形成ｒｃ”Ｒ。自由基络合物（Ｒ＝Ｈ．Ｆ，ｃＲ及聚台物碎片．ｎ为奇数）。在Ｏ～３００Ｋ温度范围内观察到的磁性非常独特，不能用传统铁磁学解释。其磁性既不是来源于铁磁金属的污染，本身又不是有机自由基聚合物，而是认为来源于顺磁性的ｃ。。分散在ＰＶＤＦ中形成有序排列的聚合体。得到
的膜实际脆件较大，也证明超声降解导致了聚合物链的缩短。
５．２结构型磁性高分子材料的发展前景
在理论研究方而，正从静态铁磁学向动态铁磁学转移”。在台成制备方面，倾向丁更合理的分ｆ设计和更有效的合成路线研究。在应用研究方面，根据特有的优异性能（轻质，低磁损，常温稳定ｔ易加工，抗辐照，舟电常数、介电损耗、磁导率、磁损耗基本不随频率和温度变化，分ｒ结｛勾变化多样），有可能制成稳定韵均相流体呲及各种复杂形状的元件．用作新一代高存储信息材料、隔离材料、轻质宽带微波吸收剂、磁控传感器、低磁损高频微波通讯器件、生物体中药物定向输送载体、磁密封器件，若与其它功能材料配台无疑具有无限美好的应用前景。利用磁性高分子可能成膜的特点，使其在亚分子水平上形成均质高分子磁膜，可应用于高密度磁记录，磁屏蔽、磁分离、微波通讯等领
域。
４结束语
磁性高分子材料研究和应用发展十分迅速．日益成为功能高分子材料研究领域的热点。新的磁性高分子材料不断出现，新的应用领域不断开拓，两方面日趋紧密的结合，必将推动现代工业技术的进步。
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晕写
磁性高分子材料的研究及应用进展
作者：作者单位：刊名：英文刊名：年，卷(期)：被引用次数：
陶长元， 吴玲， 杜军， 迟海声
陶长元,吴玲,杜军(重庆大学化学化工学院,重庆,400044)， 迟海声(解放军95972部队,酒泉,735018) 材料导报
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．５０．
材料导报
２００３年４月第１７卷第４期
磁性高分子材料的研究及应用进展
陶长元・
吴玲１杜
军１迟海声２
（１重庆大学化学化工学院．重庆４０００４４；２解放军９５９７２部队，酒泉７３５０１８）
摘要
磁．１圭禹分子材料分为蔓合型和结构型两类，分别阐述了复合型和结构型磁性高分子材料的研完和应用
现状．强调了磁性高分子材料的发展恚叉，井对其理论和应用领域的开拓前景进行丁展望。
关键词磁性高分子材料功能材料
丁Ｂ≯，风
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０前言
在人类材料发展史上，磁性材料领域曾长期为含铁族或稀土金属元素的台金和氧化物等无机磁性材料所独占，但因其比重大、脆硬．加工成型困难．使之在一些特殊场合下的使用受限。而功能有机高分予物质柔韧质轻，加工性能优越、分于结构变化多端，具有无机材料无法取代的特性，因此将无机磁性材料与高分子复合制成磁性高分丁复合材料是发展磁性材料的途径之～。另一方面．近十多年来，对结构型磁性高分子的设计和合成也弓＼起了化学家和物理学家的浓厚兴趣。磁性高分子材料的台成和应用研究成果层出不穷．已成为当今功能高分子材料研究
领域中的热点之一。
粉和稀十类磁粉。稀上永磁材料是近年来备受关注的磁性材料，其牯结磁体的磁性可超过烧结铁氧体及其它金属合金，从第一代的ｓｍｃｏ系到第二代的ＮｄＦｅＢ系，发展非常迅速。目前我国的ＮｄＦｅＢ产量君世界前列，质量逐步提高．并且已有一些自己的专利技术“］。ｚｏ世纪９０年代以后．又川现了新型稀十磁性材料，如稀土金属闻化台物（ｓｍ。Ｆｅ－，Ｎ：、Ｎｄ（ＦＰ，Ｍ），：Ｎｚ等）、Ｔｈ。Ｍｎ。：型稀土永磁材料及纳米晶复合交换耦合永磁材料等。
２．２构成复合型磁性高分子材料的高分子
稀土磁粉出现后，树脂粘结磁体飞速发展。作粘结剂的高分子主要是橡膝、热固性树脂和热塑性树脂。橡酸类粘结荆包括天然橡胶和台成橡胶．主要用于柔性复合磁体的制造，但与塑料相比，一般成型加工困难。热固性粘结剂一般用环氧树脂、酚醛树脂。热塑性牯结剂ｔ要为聚酰胺、聚丙烯、聚乙烯等，聚酰胺（ＰＡ）类最为常见，综合考虑机械加工性、耐热性、吸湿性，目前最常用的ＰＡ基体是ＮｙＩｏｎ
６、Ｎｙｌｏｎ
１磁性高分子材料的分类
磁性高分子材料通常可分为复合型和结构型两种。前者是指以高分子材料与各种无机磁性物质通过混合粘结、填充复合、表面复合、层积复合等方式加工制得的磁性体，如磁性橡胶，磁性树脂、磁性薄膜、磁性高分子：敷球等；后若是指不甩加入无机磁性物，高分子结构自身具有强磁性的材料，由于比重小、电阻率高．其强磁性来源与传统无机磁性材料很不相同，因此具有重要的理论意义和应用前景。
６６等。日本一项专利用尼
龙与聚烯烃复合树脂作基体粘结稀土磁粉所得材料，其熔体流动性有所增强，可以加工成形状相当复杂、磁性能也相当优越的磁体“］。其它高性能聚合物如聚苯撑硫（Ｐｒｓ）、热致液晶聚合物（ＴＬｃＰ）等虽能提高磁性复合材料的综合性能．但加工困难且价格高昂，因而使用很少。除了上述这些聚合物基体外，刘颖等’３－还用结构型的磁性高分子——二茂金属高分子铁磁体（ＯＰＭ）粉作粘结剂与快淬ＮｄＦｅＢ磁粉复合制成磁性高分子牯结ＮｄＦｅＢ磁性材料，其磁性能比环氧树脂粘结ＮｄＦｃＢ的磁性
能高。
２复合型磁性高分子材料
复合型磁性高分子材料是已实现商品化生产的重要磁性高分子材料，关丁其台成、加工成型及应用的报道很多，能够作为功能材料应用的主要有磁性橡胶、磁性塑料、磁性高分子微球、磁性聚合物薄膜等。
２．１
磁性高分子微球所采用的高分子材料主要是蛋白质、生物多糖、脂类等生物高分子和人工合成的接有各式各样功能基圃的合成高分子。将合成高分于作为徽球壳层的研究报导较多，同时．考虑到生物高分子的优良特性．近年来对生物磁性高分子微球的研究也正成为新型生物材料领域的研究热点。
构成复合型磁性高分子材料的磁性无机物
复合型磁性高分子材料中的磁性无机物主要是铁氧体类磁
陶长元：通讯联系人．教授ｔａｏｃｙ＠ｃｑｕ．ｅｄｕ．ｃｎ
万方数据
磁性高分子材料的研究厦应用进展／陶长元等叮以用十制备磁性聚合物膜的聚合物基体较多－原则上能用于制备高分子膜的聚合物都吖以，如纤维素、氟碳塑料、聚酯、聚酰胺等。作者曾用聚偏氟乙烯和醋酸纤维紊作基体膜．在其中分散磁性氧化铁粒子用丁气体分离。聚酯磁性薄膜多用来制成磁带。目前国内外研究较多的是以核径迹蚀刻膜为基板的纳米磁性材料。它实际上是采用模板法，以聚碳酸酯棱径迹蚀刻膜为
基体，在其中电沉积磁性粒ｆ．，利用其规整膜孔来控制得到的有序纳水磁性材料。
２．５磁性树脂的制备和应用
制备磁性树脂丰要有共混、原位聚合和化学转化三种方法。共混法是制备磁性树脂较成熟的方法，例如将聚乙烯、对苯二甲酸酯与ｓｒＯ・６Ｆｅ：Ｏ：磁粉、可塑剂、润滑剂、稳定剂、表面处
理剂共混制备聚酯单纤维垃［．］。
原位聚台洼足使聚台物单体在活化处理过的磁粉表面浆
合，形成磁粉为核、聚合物为包覆层的复合磁性粒了＾，磁粉在聚
合物基体中分散均匀。这种磁性粒子可进一步制成体型材料，也可单独作为功能材料（磁性高分子微球）应用。
化学转化法对前两种方法制备磁性树脂时存在的粒度难于
控制、磁粉分布小均、磁性较弱的状况有所改善。吴学辉等”。６】在前人研究的基础上较全面地研究ｆ化学转化法制磁性阳离子交换树膳的主要影响因索，确定了适宜的树脂磁化条件．分析了磁性树指的结构，从理论上探讨ｒ树脂磁化机理．试图为一种新型磁性树脂的制备提供必要的实验基础。
磁性树脂的应用可分为磁性橡胶和磁性塑料两方面。
（１）磁性橡胶
铁氧体填充橡胶永磁体曾大量用于制造冷藏车、电冰箱、电冰柜门的垫圈。北京化工研究院曾研制出专用于风扇电机的磁性橡胶，应用于计算机散热风扇。日本铁道综合技术研究所开发
出利用磁性橡胶的磁性复合型减振材料。德国大陆轮胎公司将
磁粉混入轮胎侧胶料形成磁性胶条．再通过轮胎胎侧扭力测量装置采用传感器从旋转轮胎胎侧的磁性胶条上采集信号，以获取大量有关汽车和路面之间力的有用数据，有利于驾驶员在小同路况下对车的控制。
（２）磁性塑料
磁性塑料又称塑料磁铁，兼有磁性材料和塑料的特性。根据填充磁粉类型可分为铁氧体类磁性塑料和稀土类磁性塑料。由于磁性塑料机械加工性能好、易成型，且尺寸精度高、韧性好、重量轻、价格便宜、易批量生产．因此对电磁设备的小型化、轻量亿、精密化和高性能化具有重大意义。它可以记录声、光、电信息．因而广泛用于电子电气、仪器仪表、通讯、日用品等诸多领域．如制造彩色显像管会聚组件、微电机磁钢、汽车仪器仪表、分电器垫片和气动元件磁环等。
铁氧体类磁性塑料质轻，柔韧，成型后收缩小，可制形状复杂的制品，可连续成型、批量生产，可通过控制磁粉含量来控制磁性．并且化学稳定性良好。不足之处是如果想通过大量填充磁粉来提高磁性能．则制品的加工性和强度就会受损，因此其磁性不仅比烧结磁铁的差，也比稀土类磁性塑料的差。目前主要用于家电、日用品。
稀土类磁性塑料的机械强度、耐热性优于铁氧体类磁性塑料．磁性甚至强于铁氧体类烧结磁铁．其优越的加工性能可满足
万
方数据・５ｌ・
电子工业对电子兀件小型、轻质、高精密度、低成本的要求，冈而
可应用于小型电机、通讯设备、传感器、继电器、仪器仪表等，是目前磁性塑料的发展方向。
２．４磁性高分子微球
磁性高分子微球是将高分子与磁性无机物通过包埋、单体聚合等方法结合形成的具有磁性、粒径为几纳米到几百微米不等的特殊结构微球．其优越性在丁磁分离，是２０年来研究极其活跃的新型磁性功能材料，在生物医学、细胞学、生物』＝程及环境保护等领域有广阔的应用前景。另外，磁性高分子微球具有表面积大、流动性好、易加工的特性，在催化研究、磁记录，磁共振显像、化妆品、油漆、磁流变体等领域亦有应用。
磁性高分于微球按结构分为Ａ，Ｂ、ｃ三型ｐ］。其ｔ扣ｃ型（核为磁性无机物，壳为聚台物）由于制备相对容易．且可通过共聚、表面改性等手段在聚合物表面接上多种反应性功能基团，因此
研究报导较多。
研究表明．通过单体共聚和表面处理等手段使聚合物壳层带上一ＯＨ、一ＮＨｚ、一ＣＨｏ、一ｃＯｏＨ等功能基团以与酶等蚩白质结合，在外磁场的作用下可方便地与周围介质分离．在酶的固定化、细胞分离、靶向药物、免疫分析等领域有非常独特的应用。表面接羟基使得磁性高分子微球具有两亲性”；热敏性高分丁包裹的磁性微球可用于吸附分离蛋白质“…；接有光导性功能基团的磁性高分子微球可用于临床检测诊断。¨］；壳聚糖包裹的生物磁性徽球可吸附牛血清蛋白和溶菌酶““；聚２羟乙基甲基丙烯酸甲酯磁性微球可用丁固定ＲＮＡ［１目；利用某些特殊功能基团与甲醛在微球表面生成电活性物质，结合微分循耶伏安法可确定痕量甲醛的存在”“。
ｚａｔｔｓｅｖ等“”将磁性氧化铁纳米粒子超声分散在水中，然后用离心法以乙酸乙酯取代水．再加入羟乙基甲基丙烯酸和甲基
丙烯酸单体沉淀聚合得到聚合物包裹纳米粒子磁性材料，可用
作磁共振显像剂。龚荣洲等Ⅲ曾采用原位生成法制备出酞菁钴／纳米铁微球，比饱和磁化强度为７６．３Ａｍ３／ｋｇ．矫顽力为４．１５ｋＡ／ｍ，热稳定性高于１５０。ｃ，与甲基硅油组成的磁流变液有良好的抗沉降性。
２．５磁性聚合物膜（磁性来源于无机磁性物）
事实上．大块磁性材料在应用时多以薄膜形式出现。磁性聚合物膜材料既具有磁记录、磁分离、吸波、缩波等磁特性，又具备质轻柔韧、加工性能优越等高分子特性．可将其用作高磁记录密度的高分子磁膜、分离膜、电磁屏蔽膜，从而在功能性记忆材料、膜分离材料、隐身材料、微波通讯材料等多种军用、民用领域获
得重要用途。
制造无机磁性填料一聚合物复台膜的比较成熟的物理方法有真空沉积、离子镀、溅射等，化学方法有共混、电镀、化学镀、液相外延等，近年来还发展了离子交换化学沉积““、仿生台成”“、模板合成”“”１等方法。
早期的无机磁性填料聚合物复合膜的应用，主娶是将超细铁氧体磁粉和聚合物基体复合再涂覆在聚酯薄膜上形成记录用磁带。随着人们对尖端膜材料、先进成膜技术的发展，对膜结构的控制，以及对膜的物理、化学行为的深入研究，将膜作为提供特异的反应场、信息传递场、能量转化场等特异功能场的功能材料的研究和应用增多。利用无机磁性填料一聚合物胰特殊的机械、电子、光学、磁学特性，可将其应用于高新技术的方方面面。
材料导报
２００３年４月第１７卷弟４期
将镍铁台金磁性材料通过电镀嵌入聚硅烷弹性薄膜一在外加磁场作用下．膜ｔ｝・磁性部分产生扭转力矩导致膜的变形。该磁性膜器可用作微流系统中的微泵装置口“、高分辨率轻小光学镜面ｍ：及磁开芙旧］。利用电沉积技术结合模板合成法制备的磁性微米、纳米膜可用作高密度可擦写磁记录材料、微波基板材料““。为了抗氧化和腐蚀。在多孔铝支撑膜上将金属纳米丝封入聚苯胺纳米管，形成的纳米材料可以作为磁性天线应用口“。在基体膜上涂覆压电磁性材料，当机械压力施加于膜，膜的压电磁特性能引起磁导率变化，与微型螺线圈构成磁心电感器，可用于远程传感［２“。采用在水分散相中制备铁磁纳米粒子的技术，结合多分子层自组装技术，可制成有机无机多层复合膜。它综合了磁性纳米粒于的特性及聚合物的可加工性．具有独特的机械、电、光、磁性质．可用于发光二极管、抗蚀保护层、膜传感器、导电膜、非线性光学器件Ｕ及气体分离膜ｏ…。
２．６复合型磁性高分子材料的发展前景
近年来，国内外都有研究者采取各种手段将导电聚合物（聚苯胺、聚噻吩等）与磁性氧化铁复合，这样制成的复合材料具有明显的磁性和导电性双重特征．因而在徽波、电磁屏蔽方面具有广阔的应用前景。ｗａｎ等”。圳对７下ｅ２０。／ＰＡＮＩ和Ｆｅ３０．／ＰＡＮＩ纳米复台物的制备及性能进行了研究，但制得的复合物室温电导率低（１０叫～１０叫ｓ／ｃｍ），矫顽力低（Ｈｃ—ｏ），由于合成方法的原因其结构和性质也很难控制。Ｄｅｎｇ等ｏ”在此基础上曾将磁性氧化铁粒子用ＰＡＮＩ包裹制成具有核壳结构的电磁纳米复合物，但发现将该复合物侵入３ｍｏｌ／Ｌ的硫酸时，由于ＰＡＮＩ结构的无内聚（不粘结）力，氧化铁磁核要脱落。随后提出的改进合成方法是在分散有Ｆｅ，Ｏ．纳米微粒的水溶液中原位聚合苯胺单体和苯胺一甲醛缩聚物（ＡＦｃ）得到核一壳结构的Ｆｅ，Ｏ．交联聚苯胺（ｃＬＰＡＮＩ）复合物，分析表明该复台物表现出铁磁行为，具有高饱和磁化强度（Ｍｓ瑞４．２２～１９．２２ｅｍｕ／ｇ）．高矫顽力（Ｈｃ＝１６０～６４０Ａ／ｍ）－其电导率取决于Ｆｅ：Ｏ．的含量和掺杂程度，并且由于Ｆｅ，Ｏ．粒子和ｃＬＰＡＮＩ闻存在某种相互作用使得复合物的热稳定性增强。
毋庸置疑的是，在复合型磁性高分子材料领域中关于新材料、新方法、新性能的研究已取得不少成果，但仍有许多问题需要深入探讨ｔ例如改进合成方法控制材料的结构和性质，使电、磁性匹配达到最优，磁性粒子和导电聚合物之间存在的相互作用，都是有待探讨的问题。另外，制备具有磁光、磁热性能的新型多功能高分子复合材料特别是纳米复合材料，并将其应用于生产和生活也是重要的研究方向。
５结构型磁性高分子材料
５．１
结构型磁性高分子材料的研究现状
１９６３年，Ｍｃｃｏｎｎｅｌｌ认为．固体自由基在足够低的温度下有
铁磁交换作用使自旋平行排列，进而提出磁性高分子的电荷转移模式，从而开始了有机铁磁体的研究．结构型磁性高分于按基本组成可分为纯有机和金属有机磁性高分子，前者以Ｏｖｃｈｉｎ—ｍｋｏｖ、Ｖｅｃｌａｎａ、岩村秀等对稳定自由基取代聚丁二炔体系，Ｎａｓｕ、１ｗＢｍｕｒａ等对聚卡宾体系的研究为代表，着重于理论；后者以Ｍｉｌｌｅｒ等对二茂金属有机磁性高分子、Ｋａｈｎ等对桥联型金属有机络台物磁性高分子、Ｐａｌａｃｌｏ等对ｓｈｉｆｆ碱型金属有机络合物磁性高分子的研究为代表，着重于应用。国内美于磁性高
万
方数据分子的研究则叭中科院应用化学研究所、南开大学化学系、四川师范大学化学系、浙江大学高分了科学号工程学院为代表。
目前国内外关于利用结构型磁性高分子制成有实用价值的磁性高分子材料的报导比较少，这主要是园为磁性高分于理论和应用的探索都还处于初始阶段。事实上．欲从ｃ、Ｈ、（），Ｎ等组成的纯有机高分子来获得有宴用价值的铁磁体相当困难，这从含氨氧自由基聚丁二炔、三芳甲基稳定自由基聚台物、聚卡宾等体系的铁磁性研究可以看出，通常其聚合产率低，产物居里温度低，实验重现性差。而盆属有机高分子磁体实际上是含有多种顺磁性过渡金属离子的金属有机高分子络合物．具有特殊的配位环境和配位结构的多样性，能够形成二维或三维的有序网状结构，磁性来源于金属离子与有机基团中的小成对电子问的长程有序一自旋作用。这种金属有机高分子磁体制备的新型材料兼具磁性和金属离予的特性。相对于纯有机高分于磁体硎言，金属有机高分子磁体的研究和应用成果要多一些ｔ主要有二茂金属有机磁性高分子［３“”ｏ、桥联型金属有机络合物磁性高分子”。“、ｓｃｈｔｆｆ碱型金属有机络合物磁性高分了““］。
（１）纯有机塑料磁体
２００１年《科学》周刊报导，美国内布拉斯加一林肯大学的化学家经１３年努力研制出世界上第一块不含任何金属成分，全部由高分子聚合物构成的塑料磁体。但它不稳定，只能仪持在无氧的超低温（１０Ｋ）环境下．因而离实用化还有相当距离。这一成果表明，有望实现日本理论化学家ＮｏｂｏｆｕＭａｔ８９ａ在１９６８年提出的有可能制出有机聚合物磁体且在室温ｒ稳定存在的全部预
测。
（２）常温稳定的＝茂金属有机磁性高分子材料
林展如等ｏ”将含金属茂（ｃ，Ｈ，）。Ｍ的有机金属单体在有机溶剂中通过多步反应成功得到多种可以应用的有机金属高分子磁体（ＯＰＭ），原料均为国产，成本也比国外的昂贵方法低很多。与铁氧体比较，０ＰＭ磁体不仅重量轻．易热压成型，而且在很宽的温度范围内磁性能稳定，在高频、微波下低磁损，其磁导率和磁损耗基本不随使用频率和温废变化，适于制高频、微波电子器件，利用这种材料制造低通滤波器及移动天线、高分子磁性缩波基板型材都取得了良好效果ｏ“。据悉．用０ＰＭ制作的器件目前已在国内开始生产。此外．将二茂铁的金属有机高分子磁体经共混或接枝改性制成轻质金属有机高分子吸渡剂（０ＰＡ），初步研究表明将会在军工、航天、微波通讯领域有良好应用价值与开发前景Ⅲ］。
（３）Ｓｃｈｉｆｆ碱型高分子铁磁性材料
国内有学者将多种联噻唑芳杂环聚台物与硫酸亚铁反应合成出了高分子螯台物软铁磁性材料，其磁性稳定，磁滞损耗小，磁饱和强度高。遗憾的是．虽然与之前文献报导的同类材料相比，其居里温度有所提高，但仍然较低，在常温下不具使用意义。美国俄亥俄州立大学将金属钒与四氰乙烯塑料聚合制成的磁体，可以在不高于７０。ｃ的温度下保持稳定磁性．密度只有金属磁体的１／８～１／１０，是替代汽车、飞机和电工仪器中金属磁体和磁体线圈的理想磁性材料。
（４）磁性聚合物膜（磁性来源于有机磁性物）
Ａｎｄｏ
ＹａｓｕｏＨ“等将二茂铁丙烯酸甲酯（ＦｃＭＡ）和Ｎ一十二
烷基丙烯酰胺（ＤＤＡ）共聚制得二茂铁衍生物磁性聚合物ＬＢ
磁－｜生高分子材料的研究及应用进展／陶长元等
膜。经Ｘ射线衔射分析．认为ｈＭＡ单元进入了ＤＤＡ烷基链，
形成二维结构。其磁化曲线卜出现～高达ｎ×１０’Ａ／ｍ的突跃，
在外磁场达４４×１０’Ａ／ｍ后磁化曲线上升趋丁平缓．这表明该
膜表现出铁磁行为特征。且¨使在高于室温的温度下，仍保留
４．５Ｋ时一半的磁矩。『ｍ同一共聚物的粉末和铸膜的磁化曲线研究却表明该共聚物的粉未和铸膜为顺磁性。Ｉ，Ｂ膜的磁矩是同样条件Ｆ的粉末和铸膜磁矩的３０倍。这衅测试结果表明，共聚物
的结构交互作用对解释其磁矩至关重要。
Ａｔａ
Ｍａｓａｆｕｍｌ等４“将ｃ”超声分散在聚偏氟乙烯（Ｉ’ＶＤＦ）
的二甲基乙酰胺（ＤＭＦ）溶液中，将溶剂ＤＭＦ真审蒸发得到的聚合物薄膜，即使在常温下也表现出铁磁性，而且由于没有金属污染，该聚台物薄膜的铁磁性是本征的。经分析认为，超声波降解剪切了聚合物链．立即形成ｒｃ”Ｒ。自由基络合物（Ｒ＝Ｈ．Ｆ，ｃＲ及聚台物碎片．ｎ为奇数）。在Ｏ～３００Ｋ温度范围内观察到的磁性非常独特，不能用传统铁磁学解释。其磁性既不是来源于铁磁金属的污染，本身又不是有机自由基聚合物，而是认为来源于顺磁性的ｃ。。分散在ＰＶＤＦ中形成有序排列的聚合体。得到
的膜实际脆件较大，也证明超声降解导致了聚合物链的缩短。
５．２结构型磁性高分子材料的发展前景
在理论研究方而，正从静态铁磁学向动态铁磁学转移”。在台成制备方面，倾向丁更合理的分ｆ设计和更有效的合成路线研究。在应用研究方面，根据特有的优异性能（轻质，低磁损，常温稳定ｔ易加工，抗辐照，舟电常数、介电损耗、磁导率、磁损耗基本不随频率和温度变化，分ｒ结｛勾变化多样），有可能制成稳定韵均相流体呲及各种复杂形状的元件．用作新一代高存储信息材料、隔离材料、轻质宽带微波吸收剂、磁控传感器、低磁损高频微波通讯器件、生物体中药物定向输送载体、磁密封器件，若与其它功能材料配台无疑具有无限美好的应用前景。利用磁性高分子可能成膜的特点，使其在亚分子水平上形成均质高分子磁膜，可应用于高密度磁记录，磁屏蔽、磁分离、微波通讯等领
域。
４结束语
磁性高分子材料研究和应用发展十分迅速．日益成为功能高分子材料研究领域的热点。新的磁性高分子材料不断出现，新的应用领域不断开拓，两方面日趋紧密的结合，必将推动现代工业技术的进步。
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